Руссо прославился не только своими политическими работами, его занимали и вопросы воспитания молодого поколения («Эмиль, или О воспитании»), не меньшую славу принесли ему и литературные произведения. Он и в литературе выступал как ниспровергатель, как новатор. В частности, он резко выступает против классицистической трагедии и канонов классицизма в целом. Остроконфликтным, исполненным гражданского пафоса, гражданского долга произведениям французских классицистов он противопоставил культ семейного патриархального очага, добрых, бесхитростных чувствительных героев. Все это были признаки нового литературного течения, которое и возглавил Руссо – сентиментализма. Сентиментализм провозгласил культ чувства, отвергая всякую рассудочность: «тот человек всех больше жил, кто больше чувствовал». Руссо впервые ввел в литературу так называемого «маленького человека», представителя третьего сословия, с его чувствами, интересами и заботами, показал его внутренний мир. Именно об этом его знаменитый роман «Юлия, или Новая Элоиза» (1761), который по праву называют «энциклопедией руссоизма».
Сюжет романа был взят из истории несчастной любви средневекового ученого-монаха Абеляра к своей ученице Элоизе, которые становятся жертвами своего неравного положения. Роман написан в форме писем, такая форма отвечала требованиям Руссо, ибо письма наилучшим образом раскрывают душу человека, мир его чувств. Герои живут на лоне пышной природы у подножия Альп. Главный герой – Сен-Пре – беден, он служит учителем у швейцарского дворянина. Сен-Пре хорош собой, умен, образован, он превосходит окружающих его людей своими нравственными достоинствами, но он находится в доме д’Этанжа на положении слуги. Он влюбляется в свою ученицу Юлию, которая отвечает ему взаимностью и становится его возлюбленной. Руссо создал образ девушки с сильным характером и прекрасной душой, возвышенной и тонкой, которая по достоинству оценила ум и талант Сен-Пре; у нее хватило мужества переступить вековые традиции предков и отдаться любви к человеку плебейского происхождения. В этом, по мнению автора, проявилось «священное право» самой природы, ибо «голос природы» сильнее житейской мудрости.
Однако отец Юлии думал иначе. Преданный принципам дворянской чести, он и не помышлял о возможности неравного брака своей дочери и уговаривал ее выйти замуж за 50-летнего г-на де Вольмара, человека их круга. В душе героини происходит борьба, она на распутье: кого предпочесть, отца или возлюбленного, чему отдаться, долгу или чувству? Возникает конфликт, столь характерный для Руссо: между естественным чувством и общепринятой моралью. Побеждает последняя: Юлия, как слишком послушная дочь, подчиняется воле отца, хотя это решение и противу ее сердца. Будь она более эгоистичной и решительной, она не совершила бы этой роковой ошибки, растоптав свое счастье и счастье Сен-Пре. Адюльтер же, тайная любовь, для них обоих была невозможна. В отчаянии герой уезжает на шесть лет за границу, надеясь, что время излечит сердечную боль, но, увы! Стоило ему вновь вернуться, как любовь с новой силой охватывает героев. Примечательно, что Руссо и мужа Юлии, г-на де Вольмара, рисует как человека благородного, который знал о любви героини к Сен-Пре, но не требовал от нее признаний, ибо понимал силу подлинной страсти. Более того, он предлагает Юлии пригласить Сен-Пре учителем для их детей.