Получив докторскую степень в 1911 году, Бор отправился в Кембриджский университет, в Англию, чтобы работать с Дж. Дж. Томсоном, который открыл электрон в 1897 году. Правда, к тому времени Томсон начал заниматься уже другими темами, и он выказал мало интереса к диссертации Бора и содержащимся там выводам.
Бор поначалу страдал от недостатка знаний английского языка и поэтому сразу же по приезде в Англию начал читать в оригинале «Давида Копперфильда». Со свойственным ему терпением он отыскивал в словаре каждое слово, в датском эквиваленте которого он сомневался, и специально для этой цели купил себе словарь, служивший ему во всех сомнительных случаях. С этим словарём красного цвета Бор не расставался потом всю жизнь.
Вскоре в жизни Бора произошёл решающий поворот: в октябре на ежегодном праздничном обеде в Кавендишской лаборатории он впервые увидел Эрнеста Резерфорда. Хотя в тот раз Бор и не познакомился с ним лично, Резерфорд произвёл на него сильное впечатление. Бор заинтересовался работой Эрнеста Резерфорда в Манчестерском университете. Резерфорд со своими коллегами изучал вопросы радиоактивности элементов и строения атома. Бор переехал в Манчестер на несколько месяцев в начале 1912 года и энергично окунулся в эти исследования. Он вывел много следствий из ядерной модели атома, предложенной Резерфордом, которая не получила ещё широкого признания. В дискуссиях с Резерфордом и другими учёными Бор отрабатывал идеи, которые привели его к созданию своей собственной модели строения атома.
В 1910 году Нильс встретил Маргарет Нёрлунд, сестру Нильса Эрика Нёрлунда, товарища Харальда Бора, и дочь аптекаря Альфреда Нёрлунда из Слагельса. В 1911 году состоялась их помолвка. Летом 1912 года Бор вернулся в Копенгаген и стал ассистент-профессором Копенгагенского университета. 1 августа этого же года — через четыре дня после возвращения Бора из своей первой короткой учебной поездки к Резерфорду, он женился на Маргарет. Свадебное путешествие привело их в Англию, где после недельного пребывания в Кембридже молодая пара посетила Резерфорда. Нильс Бор оставил ему свою работу о торможении альфа-частиц, начатую незадолго до возвращения домой.
Брак Нильса Бора с Маргарет Нёрлунд принёс им обоим настоящее счастье — они так много значили друг для друга. Маргарет Бор стала подлинной и незаменимой опорой мужа не только благодаря силе своего характера, уму и знанию жизни, но, прежде всего, благодаря своей беспредельной преданности. У них было шесть сыновей, один из которых, Оге Бор, также стал известным физиком.
Другой сын Бора, Ханс, позднее писал:
«…Нельзя не отметить, какую роль в нашей семье играла мать. Её мнение было для отца решающим, его жизнь была её жизнью. В любом событии — маленьком или большом — она принимала участие и, разумеется, была ближайшим советником отца, когда нужно было принять какое-либо решение».
В течение следующих двух лет Бор продолжал работать над проблемами, возникающими в связи с ядерной моделью атома. Резерфорд предположил, что атом состоит из положительно заряженного ядра, вокруг которого по орбитам вращаются отрицательно заряженные электроны. Согласно классической электродинамике, вращающийся по орбите электрон должен постоянно терять энергию. Постепенно электрон должен приближаться по спирали к ядру и, в конце концов, упасть на него, что привело бы к разрушению атома. На самом же деле атомы весьма стабильны, и, следовательно, здесь образуется брешь в классической теории. Бор испытывал особый интерес к этому очевидному парадоксу классической физики, поскольку всё слишком напоминало те трудности, с которыми он столкнулся при работе над диссертацией. Возможное решение этого парадокса, как полагал он, могло лежать в квантовой теории.
Применяя новую квантовую теорию к проблеме строения атома, Бор предположил, что электроны обладают некоторыми разрешёнными устойчивыми орбитами, на которых они не излучают энергию. Только в случае, когда электрон переходит с одной орбиты на другую, он приобретает или теряет энергию, причём величина, на которую изменяется энергия, точно равна энергетической разности между двумя орбитами. Идея, что частицы могут обладать лишь определёнными орбитами, была революционной, поскольку, согласно классической теории, их орбиты могли располагаться на любом расстоянии от ядра, подобно тому как планеты могли бы в принципе вращаться по любым орбитам вокруг Солнца.
Хотя модель Бора казалась странной и немного мистической, она позволяла решить проблемы, давно озадачивавшие физиков. В частности, она давала ключ к разделению спектров элементов. Когда свет от светящегося элемента (например, нагретого газа, состоящего из атомов водорода) проходит через призму, он даёт не непрерывный включающий все цвета спектр, а последовательность дискретных ярких линий, разделённых более широкими тёмными областями. Согласно теории Бора, каждая яркая цветная линия (т. е. каждая отдельная длина волны) соответствует свету, излучаемому электронами, когда они переходят с одной разрешённой орбиты на другую орбиту с более низкой энергией. Бор вывел формулу для частот линий в спектре водорода, в которой содержалась постоянная Планка. Частота, умноженная на постоянную Планка, равна разности энергий между начальной и конечной орбитами, между которыми совершают переход электроны. Теория Бора, опубликованная в 1913 году, принесла ему известность; его модель атома стала известна как атом Бора.
Немедленно оценив важность работы Бора, Резерфорд предложил ему ставку лектора в Манчестерском университете — пост, который Бор занимал с 1914 по 1916 год. В 1916 году он занял пост профессора, созданный для него в Копенгагенском университете, где он продолжал работать над строением атома. В 1920 году он основал Институт теоретической физики в Копенгагене. За исключением периода Второй мировой войны, когда Бора не было в Дании, он руководил этим институтом до конца своей жизни. Под его руководством институт сыграл ведущую роль в развитии квантовой механики (математическое описание волновых и корпускулярных аспектов материи и энергии). В течение двадцатых годов боровская модель атома была заменена более сложной квантово-механической моделью, основанной главным образом на исследованиях его студентов и коллег. Тем не менее атом Бора сыграл существенную роль моста между миром атомной структуры и миром квантовой теории.
Бор был награждён в 1922 году Нобелевской премией по физике «За заслуги в исследовании строения атомов и испускаемого ими излучения». При презентации лауреата Сванте Аррениус, член Шведской королевской академии наук, отметил, что открытия Бора «подвели его к теоретическим идеям, которые существенно отличаются от тех, какие лежали в основе классических постулатов Джеймса Клерка Максвелла». Аррениус добавил, что заложенные Бором принципы «обещают обильные плоды в будущих исследованиях».
В 1924 году Бор купил усадьбу в Луннене. Здесь, на прекрасном лугу, ему очень нравилось отдыхать. Вместе женой и детьми он совершал велосипедные прогулки в лес, купался в море, играл в футбол.
В двадцатые годы учёный сделал решающий вклад в то, что позднее было названо копенгагенской интерпретацией квантовой механики. Основываясь на принципе неопределённости Вернера Гейзенберга, копенгагенская интерпретация исходит из того, что жёсткие законы причины и следствия, привычные нам в повседневном, макроскопическом мире, неприложимы к внутриатомным явлениям, которые можно истолковать лишь в вероятностных терминах. Например, нельзя даже в принципе предсказать заранее траекторию электрона; вместо этого можно указать вероятность каждой из возможных траекторий.