Вершиной его творчества в этой области явилось создание в 1934 году необычайно производительной установки для сжижения гелия, который кипит или сжижается при температуре около 4,3 градусов Кельвина.
В 1925 году в Париже академик Алексей Николаевич Крылов познакомил Капицу со своей дочерью Анной, которая жила тогда с матерью в столице Франции. В 1927 году Анна Алексеевна стала женой Капицы. После женитьбы Капица купил небольшой участок земли на Хантингтон-Роуд, где построил дом по своему плану. Здесь родились его сыновья Сергей и Андрей. Оба они впоследствии стали учёными.
Находясь в Кембридже, Капица любил водить мотоцикл, курил трубку и носил костюмы из твида. Свои английские привычки он сохранил на всю жизнь. В Москве, рядом с Институтом физических проблем, для него был построен коттедж в английском стиле. Одежду и табак он выписывал из Англии.
Отношения между Капицей и советским правительством всегда были несколько загадочными и непонятными. За время своего тринадцатилетнего пребывания в Англии Капица несколько раз возвращался в Советский Союз вместе со своей второй женой, чтобы прочитать лекции, навестить мать и провести каникулы на каком-нибудь русском курорте. Советские официальные лица неоднократно обращались к нему с просьбой остаться на постоянное жительство в СССР. Пётр Леонидович относился с интересом к таким предложениям, но выставлял определённые условия, в частности свободу поездок на Запад, из-за чего решение вопроса откладывалось.
В конце лета 1934 года Капица вместе с женой в очередной раз приехали в Советский Союз, но, когда супруги приготовились вернуться в Англию, оказалось, что их выездные визы аннулированы. После яростной, но бесполезной стычки с официальными лицами в Москве Капица был вынужден остаться на родине, а его жене было разрешено вернуться в Англию к детям. Несколько позднее Анна Алексеевна присоединилась к мужу в Москве, а вслед за ней приехали и дети. Резерфорд и другие друзья Капицы обращались к советскому правительству с просьбой разрешить ему выезд для продолжения работы в Англии, но тщетно.
В 1935 году Капице предложили стать директором вновь созданного Института физических проблем Академии наук СССР, но прежде, чем дать согласие, Капица почти год отказывался от предлагаемого поста. Резерфорд, смирившись с потерей своего выдающегося сотрудника, позволил советским властям купить оборудование лаборатории Капицы и отправить его морским путём в СССР. Переговоры, перевоз оборудования и монтаж его в Институте физических проблем заняли несколько лет.
Семья Капицы поселилась тут же, на территории института, в особняке из нескольких комнат. Из холла лестница вела в комнаты наверху. На первом этаже, в большой гостиной, стояли стеклянные шкафы с коллекцией хохломских игрушек. Дети Капицы, будущие учёные Сергей и Андрей, были тогда школьниками.
На установке, доставленной в Москву из Кавендишской лаборатории, Капица продолжал исследования в области сверхсильных магнитных полей. В опытах участвовали его кембриджские сотрудники, прибывшие на время в Москву, — механик Пирсон и лаборант Лауэрман. Эти работы заняли несколько лет. Капица считал их очень важными.
В 1943 году на собрании президиума Академии наук СССР Пётр Леонидович сказал, что, по его мнению, в физике существуют три основных направления исследований: в области низких температур, в области ядра и, наконец, в области твёрдого тела. «Наш институт, — заявил Капица, — работает над изучением явлений, происходящих при низких температурах, вблизи абсолютного нуля. Отмечу, что за последние годы это направление — одно из быстро развивающихся в физике, и в нём можно ожидать много новых и основных открытий».
В 1938 году Капица усовершенствовал небольшую турбину, очень эффективно сжижавшую воздух. Ему удалось обнаружить необычайное уменьшение вязкости жидкого гелия при охлаждении до температуры ниже 2,17 K, при которой он переходит в форму, называемую гелием-2. Утрата вязкости позволяет ему беспрепятственно вытекать через мельчайшие отверстия и даже взбираться по стенкам контейнера, как бы «не чувствуя» действия силы тяжести. Отсутствие вязкости сопровождается также увеличением теплопроводности. Капица назвал открытое им новое явление сверхтекучестью. Двое из бывших коллег Капицы по Кавендишской лаборатории, Дж. Ф. Аллен и А. Д. Мизенер, выполнили аналогичные исследования. Все трое опубликовали статьи с изложением полученных результатов в одном и том же выпуске британского журнала «Нейче». Статья Капицы 1938 года и две другие работы, опубликованные в 1942 году, принадлежат к числу его наиболее важных работ по физике низких температур.
Пётр Леонидович, обладавший необычайно высоким авторитетом, смело отстаивал свои взгляды даже во время чисток, проводимых Сталиным в конце тридцатых годов. Когда в 1938 году по обвинению в шпионаже в пользу нацистской Германии был арестован сотрудник Института физических проблем Лев Ландау, Капица добился его освобождения. Для этого ему пришлось отправиться в Кремль и пригрозить в случае отказа подать в отставку с поста директора института. В своих докладах правительственным уполномоченным Капица открыто критиковал те решения, которые считал неправильными.
После начала войны Институт физических проблем эвакуировался в Казань. По прибытии на место его разместили в помещениях Казанского университета. В тяжёлое время Капица создал самую мощную в мире турбинную установку для получения в больших масштабах необходимого промышленности жидкого кислорода.
В 1945 году в Советском Союзе активизировались работы по созданию ядерного оружия. Капица был смещён с поста директора института и в течение восьми лет находился под домашним арестом. Он был лишён возможности общаться со своими коллегами из других научно-исследовательских институтов. У себя на даче Пётр Леонидович оборудовал небольшую лабораторию и продолжал заниматься исследованиями. Через два года после смерти Сталина, в 1955 году, он был восстановлен на посту директора Института физических проблем и пребывал в этой должности до конца жизни.
Послевоенные научные работы Капицы охватывают самые различные области физики, включая гидродинамику тонких слоёв жидкости и природу шаровой молнии, но основные его интересы сосредоточиваются на микроволновых генераторах и изучении различных свойств плазмы.
Работая в пятидесятые годы над созданием микроволнового генератора, учёный обнаружил, что микроволны большой интенсивности порождают в гелии отчётливо наблюдаемый светящийся разряд. Измеряя температуру в центре гелиевого разряда, он установил, что на расстоянии в несколько миллиметров от границы разряда температура изменяется примерно на два миллиона градусов Кельвина. Это открытие легло в основу проекта термоядерного реактора с непрерывным подогревом плазмы.
Помимо достижений в экспериментальной физике, Капица проявил себя как блестящий администратор и просветитель. Под его руководством Институт физических проблем стал одним из наиболее продуктивных и престижных институтов Академии наук СССР, привлёк многих ведущих физиков страны. Капица принимал участие в создании научно-исследовательского центра неподалёку от Новосибирска — Академгородка, и высшего учебного заведения нового типа — Московского физико-технического института. Построенные Капицей установки для сжижения газов нашли широкое применение в промышленности. Использование кислорода, извлечённого из жидкого воздуха, для кислородного дутья произвело подлинный переворот в советской сталелитейной промышленности.
В 1965 году, впервые после более чем тридцатилетнего перерыва, Капица получил разрешение на выезд из Советского Союза в Данию для получения Международной золотой медали Нильса Бора. Там он посетил научные лаборатории и выступил с лекцией по физике высоких энергий. В 1969 году учёный вместе с женой впервые совершил поездку в Соединённые Штаты.