Следующим по времени памятником является Покровская церковь (до XVIII века - Троицкая), построенная в XVI веке. Она стоит в центре кремля, между Успенской церковью и келейным корпусом. Сохранился ее белокаменный подклет. Кирпичный четверик завершается кокошниками, переходящими в многогранный шатер. Внутри его недавно открыты фрески XVI века. Первоначально храм был окружен гульбищем. Во второй половине XVII столетия церковь была обстроена обширной Трапезной палатой, стоящей на подклете с очень глубокими подвалами. Спуск туда по белокаменным ступеням, полутьма больших подземелий и акустика в них оставляют сильное впечатление своей необъяснимой таинственностью. Эти подвалы и отдельные фрагменты белокаменных стен первого этажа заставляют полагать, что палату поставили на месте более раннего здания. Может быть, это остатки дворца Ивана Грозного. Внутри Трапезной палаты обширные залы, своды которых, особенно в первом Этаже, когда-то были замкнуты оригинальными белокаменными розетками, находящимися теперь в экспозиции музея.
Необычна и редка по своим формам колокольня Покровской церкви, примыкающая к западной стене Трапезной палаты. Четыре слегка убывающих четверика служат основанием восьмигранной аркады звона, заканчивающейся шатром. На второй ярус колокольни с южного фасада идет открытая лестница - прием, встречающийся не часто - с площадкой и парапетами, ведущая в Трапезную палату. В целом комплекс Трапезной палаты с Покровской церковью и колокольней очень своеобразен своим двухшатровым завершением.
Уникальным сооружением ансамбля является колокольни высотой более 50 метров с Крестовоздвиженской церковью под ней, более известной под названием Распятской. В основе колокольни - столпообразное здание начала XVI века. После 1570 года его обстроили мощными пилонами, ставшими основанием сторожевой галереи. Над ней ряды убывающих кокошников переходят в восьмерик звона с легким изящным шатром. В нижнем ряду кокошников видны круглые окошечки - люкарпы, предназначенные для освещения второго яруса сторожевой галереи. Это прием очень редкий в архитектуре того времени. С южной стороны к колокольне примыкает палата, сооруженная в конце XVII века. Ясность композиции и строгая простота архитектурных форм создают монументальный и стройный облик этого высотного сооружения XVI века, прообраза будущих шатровых колоколен. Современники утверждали, что царь Иван звонил на ней, сзывая своих опричников на богослужения. Он слушал службу вместе с опричниками, стоявшими в монашеских одеяниях, под которыми скрывались златотканые кафтаны и острые ножи.