Проехав деревню Чагыр, Усть–Тулатинский редут и деревню Сентелек, Бунге прибыл в Чечулиху. Здесь управляющий Колыванской шлифовальной фабрикой предоставил Бунге четырёх лошадей, а также стрелка и следопыта Василия Белоусова, уроженца деревни Коргон. Как раз в это время здесь взбунтовались рабочие, ломавшие камень для нужд Колыванской фабрики. Они организовали отряд и под предводительством камнеломца Чкалова громили казённые склады и нападали на проезжих купцов и чиновников, наводя ужас на местное начальство. Но это не остановило Бунге, и он целый месяц совершал экскурсии по окрестностям, собирая растения и насекомых. Здесь он нашёл чрезвычайно редкое растение на карбонатных скалах, которому впоследствии даст имя «ирис тигровый».
В середине мая Бунге отправился вверх по Чарышу. Весна была в самом разгаре: по южным, хорошо прогреваемым склонам обильно цвёл степной пион, не известный ещё науке ирис, который Бунге опишет как «ирис седоватый».
Бунге сумел перевалить Теректинский хребет и выдти к Катуни. Переправившись через неё 20 мая, он миновал Сершальский и Айгулакский хребты и спустился к реке Чуе. Он первым из ботаников посетил Чуйскую и Курайскую степи, побывал на Айгулакском и Курайском хребтах. Теперь Бунге имел намерения отправиться к Телецкому озеру, но, узнав, что ехать туда ещё рано, пошёл обратно вверх по Чуе. Вновь ему пришлось переправиться на другой берег Катуни, после чего его путь лежал через снежные перевалы Теректинского хребта, и 13 июня в сопровождении своих спутников и проводников–алтайцев Бунге спустился в Уймонскую долину, где 26 июня в деревне Уймон состоялась его встреча с К.Ф. Ледебуром. Условившись с руководителем экспедиции относительно дальнейшего маршрута и передав ему свои коллекции, Бунге проводил его 1 июля до Абая и двинулся к Кану. Здесь ему предстояло дождаться возвращения вестового, с которым Ледебур препроводил запасы для дальнейшего путешествия и корреспонденцию.
Отправив свои ответы на письма в Риддер, Бунге 9 июля предпринял тем же путем — долинами рек Чарыш, Ябаган и Урсул — вторичное путешествие на Катунь и Чую. Проведя исследования в Чуйской степи, 20 июля он снова был в резиденции зайсана Монгола. Оставив там все свои вещи Бунге налегке отправляется к Телецкому озеру. 26 июля — проход по Чулышманскому хребту и спуск в долину Чулышмана, затем берегом этой реки 27-го он достигает вод Телецкого озера. Ни один исследователь до Бунге не бывал ещё на берегах Башкауса и Телецкого озера, и ему первому принадлежит честь открытия для науки этой местности, поразившей его своей дикой, первозданной красотой. В июле на Телецком озере, как правило, стоит хорошая тёплая погода, однако в тот год было иначе. На всём протяжении пути отряд сопровождали дожди, перемежающиеся со снегом. Это вынудило 23-летнего путешественника отказаться от намерения посетить Саяны — надо было спешить с возвращением.
После возвращения и обработки коллекций в конце декабря 1826 года Ледебур и Мейер выехали из Барнаула в Дерпт, а Бунге остался на Алтае исполнять свой врачебный долг в качестве уездного врача Барнаульского округа. Позднее он был переведён в Барнаульский госпиталь, а 18 февраля 1828 года определён заведующим Змеиногорским лазаретом. На этой службе он находился до 15 мая 1830 года.
Но работая врачом, Бунге не прекращал своих естественнонаучных занятий. Он занимался обработкой путевого дневника и собранных во время экспедиции материалов. Он также вместе со своим учителем принимал участие в работе над «Флорой Алтая».
В июне 1829 года Бунге предпринял путешествие к верховьям Катуни. В письме к Ледебуру он упоминает о главной вершине Катунского хребта — горе Белухе (4506 м), которая в то время была известна под названием «Катунские столбы». Перевалив с Бухтарминской долины через хребет Листвяги близ Маральего озера, он спустился к месту, где «два мощных горных потока сливаются, образуя реку». Здесь Бунге, вероятно, говорит о слиянии Катуни с Кипчаком. Желая выяснить причину замутнения Катуни, он продвинулся несколько выше, где убедился в неправильности мнения, что Катунь вытекает из Белого озера. Однако Белухи он не увидел, так как она была закрыта отрогами стоящих впереди гор. Издали он видел небольшой ледник, но не догадался связать его с помутнением Катуни, которое, по его предположению, происходило оттого, что река протекала в глыбах известнякового сланца, перетираемого в белый порошок.