7 февраля. 1905 года в связи с антитеррористической кампанией, развернутой после убийства великого князя Сергея Александровича, Инесса была арестована. Ее безосновательно обвинили в принадлежности к «террористической группе московской организации партии социалистов-революционеров». В действительности с эсерами (но не с боевой организацией) был связан уже упоминавшийся Иван Николаев. Впрочем, с партийной принадлежностью Инессы разобрались достаточно быстро. Уже 24 февраля прокурор Московской судебной палаты Золотарев в своем представлении отметил принадлежность Владимира и Инессы Арманд к социал-демократам. Единственными уликами против нее служила найденная в квартире нелегальная литература и браунинг с пачкой патронов. Владимира Арманда и Ивана Николаева, вследствие недостатка улик, вскоре освободили, а Инессу поместили в Московскую губернскую тюрьму. Отсюда 20 мая она подала прошение прокурору: «Ввиду того, что у меня развилось малокровие и здоровье мое вообще подорвано, мне необходимо находиться побольше на воздухе: между тем, одиночные прогулки, благодаря большому количеству гуляющих, не могут быть продолжительны и, следовательно, совершенно недостаточны, и потому прошу разрешить мне гулять с общей прогулкой, так как она более продолжительна. Повторяю — достаточно продолжительная прогулка, особенно при теперешнем состоянии моего здоровья, есть минимум гигиены, необходимый для поддержания моего здоровья, и потому буду добиваться этого минимума всеми доступными мне средствами». Через неделю последовал ответ: «Отказать, ввиду того, что требования арестованной противоречат тюремным правилам». Вероятно, Инесса сгущала краски относительно своего физического состояния, чтобы добиться облегчения режима. Ведь одновременно она писала довольно бодрые письма Александру Арманду: «Я была до слез тронула твоей преданной и самоотверженной дружбой… Саша, какие между нами установились хорошие отношения! Какое наша дружба хорошее чувство! Честь и слава тебе… Относительно хлопот о моем освобождении, ты слишком много не возись, ведь я чувствую себя хорошо, т. е. я совсем здорова… Относительно хлопот у генерал-губернатора я не знаю, что тебе ответить: если это общий ход хлопот об освобождении на поруки, то обратись к нему, если же это «особая милость», то не следует этого делать. Я здорова. Одно время очень тянуло на волю, теперь это чувство успокоилось, оно, вероятно, было вызвано тем, что многих освободили на днях, ну, воображение и разыгралось, а теперь это улеглось…»
Освобождения по «особой милости» революционерке не надо! Но хлопоты бывшего мужа увенчались успехом, и 3 июня 1905 года Инесса была освобождена на поруки под надзор полиции. А в октябре в связи с царским манифестом, дарующим подданным основные гражданские свободы, дело было прекращено по амнистии.
Инесса поступила вольнослушательницей на юридический факультет университета. Она внимательно следила за событиями первой русской революции. Узнав о смерти большевика Николая Баумана, убитого черносотенцами, и о мощной демонстрации рабочих на его похоронах, Инесса писала Александру: «Это был славный, хороший человек… А как великолепно держались рабочие! Какие они герои; какая сила и величие в этой стройно, дружно борющейся массе. Едва ли в истории была когда-либо более великолепная, более величественная борьба». Ее влекло к борьбе, она преклонялась перед массой, верила, что организация рабочих на основе Марксовой теории и принципах борьбы классов приведут социал-демократию к победе.