В 1849 году был назначен инспектором в парижском армянском училище. После переезда в Россию продолжал издавать этот журнал на русском, французском и армянском языках под называнием «Радуга». В 1858 году по настоянию своего брата Ивана отказался от католичества и возвратился в лоно Армянской апостольской церкви.
С именем Габриэла Айвазовского связано возникновение в Крыму национальной периодической печати. В 1859 году он предложил в Крыму (в Феодосии) начать издавать журнал «Масис Агавны» («Голубь Масиса»), который прежде издавался им в Париже, который пропагандировал идеи национальной консолидации армянского народа и его преданности российскому престолу. Журнал выходил на современном армянском языке, доступном широкому кругу читателей, но в 1865 году он перестал издаваться. Через несколько лет, в 1873–1874 годах, в Феодосии начал выходить другой армянской журнал «Астирак» («Воспитатель»); в котором также печаталась армянская учебная литература.
Иван Константинович Айвазовский активно помогал брату в его издательской деятельности, оформлял своими рисунками титульные листы.
В 1857 году Габриэл Айвазовский был назначен духовным предводителем Нахичевано-Бессарабской армянской епархии, в этом же году он посетил город Нор-Нахичеван.
В 1859 году Католикос всех армян Нерсес V Аштаракеци, несмотря на то, что Габриэл Айвазовский находился в сане архимандрита, назначил его главой Ново-Нахичеванской и Бессарабской епархии Армянской апостольской церкви.
В 1866 году Католикос Геворг IV в святом Эчмиадзине рукоположил его в сан епископа, спустя несколько лет он был посвящен в архиепископы и назначен ректором Эчмиадзинской духовной академии.
В 1879 году архиепископ Габриэл Айвазовский сложил с себя обязанности ректора академии и переехал в Тифлис, где жил литературными занятиями. Однако живая, тесная связь двух братьев продолжалась до апреля 1880 года. Архиепископ Габриэл Константинович Айвазовский умер 20 апреля 1880 года в Тифлисе, где был похоронен 25 апреля 1880 года в саду монастыря Майр Екахеци (Кафедральном соборе).
В некрологе за 1881 год говорится: «Архиепископ Габриэл Айвазовский, недавно унесенный смертью, должен быть причислен к замечательным деятелем новейшего времени в смысле просветителя своего народа, и в лице его армяне всех стран понесли, несомненно, великую утрату, которая для них трудно вознаградима; потому что покойный архиепископ Габриэл был не только единственный высокопросвещенный представитель Армянской Церкви, но он был главным образом энергичным поборником света и сеятель просвещения среди своего народа, действовавший как учитель веры и красноречивый духовный оратор, как ученый и опытный педагог и как необыкновенный талантливый писатель».
Особенно прочными и глубокими были контакты Ивана Константиновича Айвазовского с Нор-Нахичеваном. У него были личные крепкие дружеские связи с городским головой Артемием Халибовым, художником Г. Аладжаловым, скульптором И. В. Денисовым, Е. П. Хатрановым и многими другими жителями.
В одном из писем И. К. Айвазовского, датированном 1893 годом, имелись такие строчки: «Картину, которую я подарил городу Нахичевани, поставят в семинарии. Объехал все учебные заведения, и все они весьма утешительны».
В своих исследованиях наш современник — крупный ростовский искусствовед В. В. Рязанов пишет, что к зарождению и развитию искусства, художественной жизни в Нор-Нахичевани имел отношение великий художник-маринист XIX столетия Иван Константинович Айвазовский. Иван Константинович имел многочисленные дружеские связи с художниками и деловыми людьми Нахичевана. Он также являлся подлинным полпредом русской и армянской культуры во многих странах, где бывал и писал свои произведения. В Ростовском музее изобразительных искусств находятся картины кисти И. К. Айвазовского, подаренные им в различные годы приезда в Нор-Нахичеван. Так, хранится редкостный экземпляр портретного творчества И. К. Айвазовского — это портрет, изображающий городского голову Нор-Нахичевана, крупного коммерсанта, мецената, уполномоченного по церковным делам Артемия Халибяна (1790–1871 гг.).