Со Спасским начал работать новый, близкий ему по духу тренер Игорь Бондаревский. Предками Бондаревского были донские казаки, что дало ему прозвище «Казак». Пережитая война сказалась на нервах, помешав реализовать шахматное дарование, и в последний раз он участвовал в турнире в 1963 году. Спасский описывает его как проницательного, живого, пытливого человека, с благородными и честными манерами. Он добавляет, что взрывной темперамент Бондаревского в сочетании с «амбициями и тщеславием не давал возможности прощать грехи других». Тем не менее Спасский, называвший его «фатером», признаёт, что годы, проведённые с ним, с 1961 по 1969-й, были «лучшими в жизни» (Бондаревский оставался его тренером вплоть до 1972 года). «Он стал моим другом, опытным наставником, великолепным учителем, прекрасным психологом и, в определённом смысле, отцом». Терпение, дисциплина, стремление сражаться до последней пешки — вот те качества, которые новый тренер развивал в своем ученике.
Под влиянием Бондаревского результаты Спасского постепенно улучшались. В конце 1961 года он выиграл чемпионат СССР: десять побед, девять ничьих и лишь одно поражение. В следующем году он поделил 2-3-е места на крупном турнире в Гаване, а в чемпионате СССР-1963 снова претендовал на первое место, но пропустил вперёд гроссмейстера Леонида Штейна. Спасский начал всерьёз задумываться о мировом титуле, заявив тренеру в 1964 году: «Я стану чемпионом». Он имел в виду, что отберёт корону у другого советского шахматиста, армянина Тиграна Петросяна.
Межзональный турнир 1964 года проходил в Амстердаме, и делёж первого места с Талем, Смысловым и Ларсеном вывел Спасского в претенденты. После обвинения в сговоре, выдвинутого Фишером, претендентский этап проводился не в виде турнира, а как серия стыковых матчей. Существовало дополнительное условие: лишь три представителя СССР могли участвовать в матчах претендентов, поэтому конкуренция между советскими игроками в межзональном турнире была более жёсткой, чем между шахматистами других стран. Ведь советский участник должен был финишировать третьим, чтобы попасть в претенденты, тогда как остальным участникам достаточно было занять восьмое место. Спасский полагал, что это нечестно.
Турниры с большим количеством игроков были обычной формой соревнований. Но Спасский никогда ранее не принимал участия в продолжительных матчах — серии партий против одного противника — и считал их физически и умственно истощающими. Тем не менее 1965 год стал его annus mirabilis (год чудес — лат.): он стал претендентом номер один, сперва победив Кереса в драматичной битве, потом Геллера, а затем и экс-чемпиона мира Михаила Таля. Итак, только Петросян отделял теперь Спасского от титула чемпиона мира. Спасский не был его поклонником, характеризуя Петросяна как короля, который «царствует, но не правит»; чемпион мира, но не сильнейший в мире. Борис понимал всю трудность своего положения: он, бедный студент, столкнулся лицом к лицу с социально и политически защищённым национальным героем Армении.
Матч 1966 года проходил в Москве и, за исключением шахматных кругов, был фактически проигнорирован Западом. Спасский выступил вполне достойно, уступив лишь одно очко. Его стиль и манера игры Петросяна были диаметрально противоположными. Прямая, открытая, атакующая игра Спасского, часто называемая «универсальной», не имела системных слабостей: он был напорист в атаке, крепок в защите, осторожен в миттельшпиле, грандиозен в эндшпиле; способен и на марафонские битвы, и на ошеломляющие миниатюры. Стиль Петросяна был стратегическим, неторопливым и для тех, кто не был в состоянии оценить его невероятную тонкость, скучноватым. Большинство игроков имеет свой стиль – так сказать, шахматный отпечаток пальцев, но редко у кого он бывает таким отчётливым, как у Петросяна. Его игра требовала от оппонента либо приспособиться, либо умереть. На вопрос, почему Спасский проиграл, Ботвинник ответил, что он не смог «запрограммировать себя на Петросяна».
Два месяца спустя Спасский выиграл турнир в Санта-Монике, названный им «турниром жизни» (Фишер пришёл вторым). Победа принесла ему много денег — пять тысяч долларов. Затем последовал небольшой спад в игре, который связывают с личным счастьем, обретённым им в совместной жизни с Ларисой, и рождением в 1967 году сына Василия. Вспоминая те времена, Спасский говорит: «Я был примерным советским гражданином. Путешествовал, играл и наслаждался жизнью». В матчах претендентов 1968 года он успешно справился с Геллером (5,5:2,5), Ларсеном (5,5:2,5) и Корчным (6,5:3,5), проиграв лишь две партии из двадцати шести. За победу над Ларсеном он удостоился ордена «Знак Почёта» (в 1955-м ему дали медаль «За доблестный труд», довольно заурядную советскую награду, и он прокомментировал это в книге «Большая стратегия» так: «Вот и всё, что я получил»).