В октябре 1842 Э. окончил военную службу и вернулся в Бармен. Отец Э., желая оторвать сына от его радикально настроенных друзей, отправил Э. в Манчестер (Великобритания), где находилась фабрика «Эрмен и Энгельс», совладельцем которой он был. По дороге в Великобританию Э. в Кельне посетил редакцию «Рейнской газеты», активным сотрудником которой он являлся в течение полугода. Здесь Э. впервые встретился с Марксом — главным редактором газеты, и договорился о дальнейшем сотрудничестве в качестве английского корреспондента.
Переезд в Великобританию стал значительной вехой в жизни Э. Уже в первых своих английских статьях в «Рейнской газете» (ноябрь — декабрь 1842) он подчёркивает, что Великобритания стоит перед социальной революцией, решающей силой которой будет пролетариат. В Великобритании Э. окончательно становится социалистом. Он знакомится с лидерами чартистского движения (Дж. Гарни, Дж. Лич), сотрудничает в печатном органе чартистов «The Northern Star», присутствует на рабочих собраниях и митингах, становится член чартистской партии (см. Чартизм ). Одновременно он изучает произведения Р. Оуэна и его учеников, посещает заседания их социалистических клубов. В Манчестере Э. знакомится с жизнью и бытом английских рабочих. Здесь же Э. познакомился с ирландской работницей Мэри Берне, ставшей впоследствии его женой. В Великобритании Э. окончательно переходит от идеализма к материализму, причём существенную роль в формировании его взглядов сыграли произведения Фейербаха и французских материалистов 18 в.
Особенно плодотворным оказалось изучение Э. политической экономии, первым результатом которого была статья «Наброски к критике политической экономии» (1844). В статье, как указывает Ленин, Э. «... с точки зрения социализма рассмотрел основные явления современного экономического порядка, как необходимые последствия господства частной собственности» (там же, с. 10). Мастерски владея диалектикой, Э. вскрыл глубоко противоречивый характер капиталистического общества, показал апологетизм буржуазной экономической науки. Маркс был восхищён работой Э. и охарактеризовал её как гениальный очерк критики экономических категорий. Она явилась одним из стимулов, побудивших Маркса заняться глубоким изучением политической экономии. С этого времени между Марксом и Э. завязалась постоянная переписка. Возвращаясь в конце августа 1844 в Германию, Э. заехал на десять дней в Париж, которые провёл у Маркса. Эта новая встреча послужила началом их дружбы и тесного сотрудничества. Маркс и Э. обнаружили полное единство взглядов по теоретическим вопросам. Оба они уже были материалистами и коммунистами. Они сообща решили выступить против младогегельянцев, которые, оставаясь на позициях идеализма и буржуазного радикализма, выступили против демократических и коммунистических идей. Результатом этого замысла явилась их первая совместная работа «Святое семейство, или Критика критической критики. Против Б. Бауэра и компании» (опубликовано в феврале 1845), представляющая один из важных этапов формирования марксистского мировоззрения.
Вернувшись в сентябре 1844 на родину, Э. устанавливает связи с немецкими социалистами, активно сотрудничает в социалистических журналах, печатает корреспонденции из Германии на страницах «The Northern Star». В Бармене Э., опираясь на собранные в Великобритании материалы, пишет книгу «Положение рабочего класса в Англии» (1845). В ней Э. выдвинул ряд глубоких идей о стачечной борьбе, о профсоюзах, о партии, о необходимости тесного объединения массового рабочего движения (чартизма) с социалистической мыслью, об исторической миссии пролетариата. Здесь Э. уже вплотную подошёл к материалистическому пониманию истории. Книга получила широкий отклик на страницах немецкой печати, а также в других странах. Она способствовала переходу прогрессивных представителей немецкой интеллигенции на позиции социализма, оказалась доступной передовым рабочим. В Эльберфельде Э. явился одним из организаторов дискуссий по вопросам коммунизма. Два выступления Э. на этих дискуссиях были опубликованы под названием «Эльберфельдские речи» (1845). После публичных выступлений Э. и других эльберфельдских коммунистов полицейские власти запретили проведение подобных собраний и установили наблюдение за Э. Ему грозил арест. К этому времени обострились отношения Э. с отцом.