Пугачеву с двумя сотнями казаков удалось бежать с поля боя на восток за Волгу. Через несколько дней он был схвачен своими же приближенными и передан властям в обмен на обещания о помиловании казаков — участников пленения Пугачева. Прибывший в Яицкий городок Суворов провел допрос самозванца и под конвоем отправил его в Симбирск, а затем, уже без участия Суворова, Пугачева перевезли в Москву.
Теперь жизнь главного злодея страны находилась в руках властей, против которых он все это время боролся, а, следовательно, его судьба во многом была решена. Оставалось провести показательные следствие, суд и казнь. Гораздо больших усилий требовало усмирение продолжавшихся народных волнений: правительственные войска боролись с последними очагами восстания оружием и виселицами вплоть до середины 1775 года.
Следственное дело Пугачева началось еще в Яицком городке, где первые допросы плененного зачинщика восстания вел чиновник секретной комиссии капитан-поручик С. И. Маврин. Он хорошо знал обстоятельства бунта, поскольку с весны 1774 года проводил следственные действия в отношении попавших в плен участников восстания. В августе того же года Маврин вел следствие по делу о Яицком восстании казаков 1772 года, предшествовавшем пугачевскому. 15 (26) сентября 1774 года Пугачев был опрошен без протокола, а на следующий день показания подследственного уже записывались в протокол. Этот допрос проходил без применения пыток, и полученные в ходе него сведения считаются наиболее достоверными. Пугачев изложил свою биографию, поведал об основных событиях восстания. Розыскные мероприятия продолжились в Симбирске, но уже другим составом следователей.
1 (12) октября 1774 года по прибытии в Симбирск Пугачев предстал перед командующим карательными войсками Паниным и генерал-майором Потемкиным. Последнего Екатерина II еще в июне 1774 года назначила главой Оренбургской и Казанской секретных комиссий, в обязанности которых входило расследование причин и событий мятежа. При проведении допросов Потемкин применял пытки, что, по мнению следствия, должно было способствовать получению правдивых показаний. В ходе допросов «с пристрастием» Пугачев дал вымышленные показания об участии старообрядцев в подготовке восстания и принятии Пугачевым имени императора Петра III. Императрицу крайне волновали причины восстания, в связи с чем влияние раскольников расценивалось как одна из вероятных причин мятежа. Также Екатерина II усматривала возможную вовлеченность в развитие пугачевского бунта иностранных послов и части российского дворянства и упорно искала этому подтверждение.
Менее чем через месяц Пугачева доставили в Москву для производства генерального следствия. Дознание велось Московским отделением Тайной экспедиции Сената в составе Потемкина, генерал-аншефа М. Н. Волконского и обер-секретаря Тайной экспедиции С. И. Шешковского. В ходе большого допроса, продолжавшегося в течение 10 дней, Пугачев рассказал об основных событиях своей жизни, в том числе об участии в Семилетней войне, Турецкой кампании, скитаниях по донским и поволжским степям, разжигании крестьянской войны и ее основных событиях вплоть до момента его задержания.
В рамках следствия не подтвердились догадки ни о вмешательстве извне, ни о дворянском влиянии на мятежников. Данные Пугачевым в Симбирске и Москве показания об активной роли раскольников при подготовке восстания в ходе очных ставок были опровергнуты. Пугачев признался в оговоре старообрядцев: «На помянутых людей ложно показывал, будучи в страхе, а в Синбирске — боясь наказания, ибо, как стали ево стегать, то и не знал кого б ему оговаривать. А как показанных людей имянами он знал, то на них и показывал. А потом и здесь он, в Москве, то свое показание, знав, что оно ложное, не отменил, боясь уже показать разноречие». Отбросив эти версии, следователи остановились на наиболее очевидной причине мятежа — непокорности и своенравии яицкого казачества.
Следствие завершилось, настало время суда над Пугачевым и его основными сподвижниками. Манифестом от 19 (30) декабря 1774 года Екатерина II установила список судей, в который вошли некоторые сенаторы, члены Синода и главы коллегий:
«Помянутое следствие злодейских дел, касающихся до сего бунта, от самого начала производили, по повелению нашему, генерал-аншеф князь Михайло Волконский и генерал-майор Павел Потемкин в царствующем граде Москве, которое окончав, ныне в наш Сенат отсылаем, повелевая ему купно с синодскими членами, в Москве находящимися, призвав первых трех классов персон с президентами всех коллегий, выслушать оное от помянутых присутствующих в Тайной экспедиции, яко производителей сего следствия, и учинить в силу государственных законов определение и решительную сентенцию по всем ими содеянным преступлениям противу империи, к безопасности личныя человеческого рода и имущества.»