Тогда же Пеньковский был представлен одному из руководителей английской разведки и получил задание фотографировать для иностранных разведок секретные документы.
Возвратившись 6 мая 1961 года в Москву, Пеньковский приступил к выполнению заданий английской и американской разведок, сфотографировал на 20 пленках ряд секретных научно-технических материалов и 27 мая 1961 года передал эти пленки, а также исполненное тайнописью письмо, упакованные в пакеты, прибывшему в Москву Винну. В тот же день в гостинице «Метрополь» Пеньковский получил через Винна инструктивное письмо разведцентра и 30 фотопленок к аппарату «Минокс».
Перед отъездом Винна в Англию в начале июня 1961 года Пеньковский уведомил его о том, что в 20-х числах июля того же года планируется его поездка в Лондон на советскую промышленную выставку.
После отъезда Винна Пеньковский приступил к фотографированию секретных материалов, представляющих интерес для английской и американской разведок. В конце июня 1961 года Пеньковский принял из разведцентра шифрованную радиограмму, в которой уточнялись правила пользования тайнописной бумагой. Кроме того, Пеньковский принимал и учебные шифрованные радиограммы, так называемые болванки.
В июле 196! года Пеньковский прибыл в служебную командировку в Лондон, где передал Винну в пакетах 16 экспонированных фотопленок с секретными материалами научно-технического и другого характера, а также книгу английского автора Лея «Ракеты в настоящем и будущем» в русском переводе с послесловием Бузинова, которой интересовались иностранные разведки.
За период пребывания в Англии с 18 июля по 8 августа 1961 года Пеньковский пять раз встречался с представителями английской и американской разведок: четыре раза на конспиративной квартире в Лондоне и один раз на конспиративной даче в предместье Лондона. Кроме названных выше четырех английских и американских разведчиков на встречах присутствовал английский разведчик «Радж».
На первой встрече 21 июля 1961 года Пеньковский доложил о материалах, сфотографированных им на 20 фотопленках и переданных Винну 27 мая 1961 года. Тогда же Пеньковский получил задание продолжать фотографирование подобных документов и изыскивать возможности фотографирования материалов в других советских ведомствах. Затем Пеньковский подробно рассказал о прошлой своей работе в военных учреждениях и выдал ряд важных сведений, составляющих государственную тайну Советского Союза. Кроме того, Пеньковскому был назван подобранный американской разведкой тайник № 1 в подъезде дома № 5/6 по Пушкинской улице в Москве и объяснены правила пользования этим тайником.
Через три-четыре дня состоялась вторая встреча Пеньковского с английскими и американскими разведчиками, на которой Пеньковский подробно доложил о материалах, сфотографированных им на 16 фотопленках, привезенных в Лондон. Иностранные разведчики заявили Пеньковскому, что сфотографированные им документы являются для них весьма ценными. После этого Пеньковский дал иностранным разведчикам устную информацию по вопросам, составляющим государственную тайну. На этой же встрече был составлен план последующих встреч, на которых предусматривалось обучение Пеньковского работе на специальных шпионских радиопередатчиках, разбор вопросов по разведывательной подготовке и инструктаж.
На очередной встрече Пеньковский примерил сшитые для него два военных мундира со знаками различия полковника английских и американских вооруженных сил и сфотографировался в них. При этом он получил заверение, что после окончания шпионской работы на территории СССР ему будет предоставлена по его выбору ответственная должность в английском или американском военном ведомстве с окладом в 2000 долларов, а также выплачено единовременное вознаграждение за прошлую шпионскую работу из расчета 1000 долларов за каждый месяц. Тогда же Пеньковский ознакомился с бланками необходимых документов, которые будут заполнены на его имя, как только он окажется на Западе и изъявит желание вступить в английское или американское гражданство. Затем Пеньковский был представлен высокопоставленному должностному лицу английской разведки.