В число образовательных учреждений, которыми занимались женщины из семьи Ротшильд, входили Еврейский колледж, основанный в 1855 г., субботние школы Ассоциации по распространению религиозных знаний, а также окружные еврейские школы, организованные в южном Лондоне Юлианой, женой Майера, в 1867 г. Кроме того, как и в прошлом, кое-что делалось для помощи больным. Вдобавок к тому, что она была членом Благотворительного еврейского женского общества взаимопомощи и Женской благотворительной организации, Луиза учредила Еврейский дом для выздоравливающих, еду для которого готовили на специальной кухне на Артиллери-Лейн, — средства для кухни предоставляла Шарлотта. Вдобавок Шарлотта учредила Дом для пожилых неизлечимых больных, реорганизовала Лондонский благотворительный родильный дом и была президентом Благотворительного женского общества взаимопомощи и Швейной гильдии родильного дома Ист-Энда. Кроме того, существовали основанные Ротшильдами дневные ясли для еврейских младенцев в лондонском Уайтчепеле и Дом для евреев-глухонемых на Уолмер-Роуд в районе Ноттинг-Хилл. Наконец, Шарлотта изъявила желание принять участие в новом попечительском совете. Так, в 1861 г. она передала раввину Грину средства на покупку десяти швейных машин, которые можно было сдавать в аренду или продавать бедным женщинам-иммигранткам, желающим зарабатывать на жизнь шитьем. Позже она жертвовала по 100–200 ф. ст. в год основанной Грином «Мастерской для девочек».
В своей речи на ее поминальной службе в 1884 г. Германн Адлер вспоминал, что главной темой изданных Шарлоттой «Молитв и медитаций» и «Обращений к детям» (первоначально составленных для «Бесплатной школы для девочек») было, «что те, кто страдает и нуждается в помощи, должны быть ближе к нам и нашему сочувствию… что богатые должны встречаться с бедными, жертвуя не только золото, но и время, которое является жизнью». Этому она посвящала свою жизнь. Он передал собравшимся ее слова, произнесенные на смертном одре: «Помните о бедных…» При этом она в первую очередь имела в виду бедняков евреев. Однако Адлер не упомянул о том различии, какое Шарлотта в течение всей ее сознательной жизни делала между благотворительными «дарами» и пожертвованиями строго религиозного характера. В 1864 г. у нее состоялся важный разговор с раввином Грином, когда он «просил новый свиток Торы для своей синагоги. Он приводил в пример религиозных людей прошлого, наделенных большой щедростью, и людей суеверных, которые, хотя не были ни очень богатыми, ни либеральными, приносили в храм дары из чувства благоговения и ужаса; но это суеверие уничтожила цивилизация, и религиозные евреи перестали проявлять щедрость — в то время как щедрые израэлиты позволяют своему богатству утекать по светским каналам… По-моему, он прав… я скорее готова дать двадцать фунтов на школу, чем потратить их на сефер…».
Иными словами, искренняя забота о материальных нуждах еврейской общины иногда сопровождалась критическим отношением к иудаизму как организованной форме вероисповедания. Стоит также упомянуть, что с ростом иммиграции из стран Восточной Европы в рядах еврейской элиты появились первые признаки беспокойства. В 1856 г. Шарлотта организовала «Любительский концерт в помощь Фонду кассы взаимопомощи еврейской эмиграции», на котором выступали ее дети, Эвелина и Альфред, а Луиза была членом комитета общества. Нетрудно догадаться, какой была цель этой организации.