Вхождение Джигарханяна в столичную театральную и кинематографическую жизнь было достаточно ровным. Огромную роль при этом сыграло то, что именно в 1966 году на широкий экран вышла одна из лучших работ актера в кино - роль Артема Манвеляна в фильме режиссера Фрунзе Довлатяна «Здравствуй, это я!». А буквально через два года на зрителя обрушился целый фейерверк великолепных ролей в исполнении Джигарханяна. Среди них: кузнец Уст Мукуч в «Треугольнике» (Государственная премия Арм. ССР в 1975 г.), штабс-капитан Овечкин в «Новых приключениях неуловимых», чекист Артузов в телефильме «Операция «Трест», эсер Прошьян в «Шестом июля», Михаил Стышной в «Журавушке».
В Москву Джигарханян переехал уже будучи семейным человеком: за год до этого он женился на актрисе Татьяне Власовой, приехавшей на работу в Ереван (она родилась в Сибири). В 1967 году у них родился сын Степан.
Между тем пребывание Джигарханяна в Ленкоме длилось недолго - после того как оттуда изгнали А. Эфроса, театр потерял группу актеров, ушедших вслед за своим учителем. В 1969 году ушел из Ленкома и Джигарханян - в Театр имени Маяковского к Андрею Гончарову.
В 70-е годы кинематографическая слава Джигарханяна заметно опережала его театральную славу. Такого количества самых разнообразных ролей, какие он играл в кино, не знал, пожалуй, ни один советский актер. Не случайно в те годы была придумана эпиграмма: «Гораздо меньше на земле армян, чем фильмов, где сыграл Джигарханян». Перечислять все работы актера нет смысла, поэтому назову самые известные: «Корона Российской империи», «Эхо далеких снегов», «Белый взрыв», «Чрезвычайный комиссар» - 1970, «Расскажи мне о себе» - 1972, «Четвертый», «Мужчины», «Круг» - 1973, «Старые стены», «Здесь наш дом», «Ущелье покинутых сказок» - 1974, «Здравствуйте, я ваша тетя!» (ТВ), «Премия», «Осень» - 1975, «Когда наступает сентябрь» - 1976, «Собака на сене» (ТВ) - 1977, «Место встречи изменить нельзя» (ТВ), «Звезда надежды», «Снег в трауре» (ТВ), Государственная премия Арм. ССР), «Легенда о скоморохе» - 1979, «Рафферти» (ТВ) - 1980 и др.
Конечно, при таком количестве фильмов, в которых снялся актер, невозможно было избежать провалов. Однако действительность такова, что зритель запоминает лишь лучшие роли любимых актеров, а худшие забывает. У Джигарханяна прекрасных ролей в избытке. Причем в равных количествах ему пришлось играть как положительных героев, так и отрицательных. Среди первых: советский солдат-альпинист в «Белом взрыве», дедушка Левон Погасян в «Когда наступает сентябрь» (на фестивале ФЕСТ-77 в Белграде актер был назван лучшим исполнителем мужской роли), член парткома в «Премии», Федор в «Расскажи мне о себе». Среди вторых: главарь банды «Черная кошка» Горбатый в «Место встречи изменить нельзя», мафиози в «Рафферти», наемный убийца в «Тегеране-43» и др. Однако несмотря на огромное количество ролей, сыгранных Джигарханяном в кино, ему до обидного мало пришлось играть классические роли. Например, в его послужном списке всего лишь одна чеховская роль - Шамраев, ни одной шекспировской.
По словам А. Джигарханяна: «То, что в кино мне порой приходится играть роли одного плана, меня нисколько не раздражает. Если они были сыграны правдиво, то это хорошо, если нет - я буду знать, над чем мне надо работать. Грешен: мне хочется все испробовать, все успеть, сыграть все роли...»
Среди театральных работ Джигарханяна следует выделить следующие: Стенли в «Трамвае «Желание» и Большой Па в «Кошке на раскаленной крыше» Т. Уильямса, Нерон в «Беседах с Сократом» и «Театре времен Нерона и Сенеки» Э. Радзинского, Хлудов в «Беге» М. Булгакова.
В отличие от многих российских актеров, которые охотно шли на контакт с прессой, Джигарханян предпочитал некоторую замкнутость и никогда не пускал журналистов в свою личную жизнь. Поэтому по части всевозможных сплетен и скандалов Джигарханян для журналистов всегда был человеком скучным. Про него было известно лишь то, что он страстно любит путешествовать и при малейшей возможности совершает с семьей увлекательные поездки автостопом по странам социалистического лагеря. В 70-е годы за рулем своего автомобиля (Джигарханян водит машину с 1965 года) он посетил ГДР, Польшу, Румынию, Венгрию, Болгарию.
В 1985 году А. Джигарханяну было присвоено звание народного артиста СССР.
В последующие годы список кинематографических работ Джигарханяна пополнился еще полсотней различных ролей. Даже в наши дни, когда большинство российских актеров старшего поколения вынуждены простаивать, Джигарханян продолжает успешно работать. Только в период с 1994 по 1997 год актер снялся в 17 фильмах: «Анекдотиада, или История Одессы в анекдотах», «Белый праздник», «Несколько любовных историй», «Ноктюрн для барабана и мотоцикла», «Последняя станция», «Простодушный» - 1994, «Американская дочь», «Московские каникулы» - 1995, «Ширли-мырли», «Возвращение Броненосца», «Карнавальная ночь-2», «Королева Марго», «Короли российского сыска» (ТВ), «Линия жизни», «Ревизор» - 1996, «Дон Кихот возвращается», «Шизофрения» - 1997, «Загадка Марчелло» - 1998.