Ровно полгода Александр исправно посещал юридический факультет, после чего внезапно понял, что эта профессия не для него. И его вновь потянуло на сцену. Немалое значение при этом имело то, что несколько его старых приятелей по драмкружку (среди них были известные ныне актеры Альберт Филозов, Юрий Гребенщиков) надумали ехать в Москву поступать в ГИТИС. С ними заодно в первопрестольную отправился и Демьяненко.
Из того "свердловского десанта" в ГИТИС поступило всего семь человек. Среди этих счастливчиков был и Демьяненко. На экзамене он играл диалог Счастливцева с Несчастливцевым из "Леса" А. Островского. Как вспоминает сам актер: "Очки снял — и читал сразу за двоих. Стихи, кажется, даже не спросили. То есть сразу шел на острохарактерного артиста…"
В 1957 году скромного студента Демьяненко приметили режиссеры с "Мосфильма" Александр Алов и Владимир Наумов, которые готовились к съемкам заключительной части своей трилогии (до этого вышли: "Тревожная молодость" и "Павел Корчагин") под названием "Ветер". Демьяненко в нем предстояло сыграть застенчивого интеллигентного юношу Митю. Дебют удался, так как уже через год его пригласили в новую картину — режиссер Николай Досталь снимал фильм "Все начинается с дороги" и предложил Демьяненко роль Генки. В процессе работы над картиной Досталь трагически погиб в автокатастрофе (по одной из версий, покончил с собой), и фильм завершил Вилен Азаров.
В 1959 году Демьяненко закончил институт (на дипломе играл судебного пристава в "Тартюфе") и был приглашен режиссером Андреем Гончаровым в Театр имени Маяковского. Предложение это он принял с радостью, поскольку не каждому выпускнику выпадало счастье остаться и работать в Москве. В том же году он снялся в небольшой роли в комедии Г. Липшица "Катя-Катюша".
1960 год можно назвать переломным в актерской и личной судьбе Демьяненко. Во-первых, именно тогда он снялся в одной из лучших своих "серьезных" картин и, во-вторых, перебрался жить в Ленинград.
За несколько месяцев работы в Театре имени Маяковского Демьяненко так и не сумел обрасти серьезными ролями и откровенно скучал. Поэтому когда хорошо знакомые ему режиссеры Алов и Наумов предложили ему сняться в очередной своей картине, Александр согласился не раздумывая, тем более что ему предложили одну из главных ролей — младший лейтенант Ивлев в фильме "Мир входящему".
Картина вышла в 1961 году, можно смело сказать, благодаря случайности. Руководство Госкино в процессе всей работы над фильмом вносило в него всевозможные поправки, резало фильм по-живому, и в какой-то момент вообще хотело его закрыть. Но этого, к счастью, не случилось. Правда начальники на нем все равно отыгрались. Было сделано всего 370 копий картины, и в основном их прокатывали в провинции. В прессе не было опубликовано ни одного положительного отзыва на нее, зато отрицательных появилось в избытке. В одной из статей, например, фильм обвинили в "эскпрессионистической неправде на тему войны".
В то же время за рубежом фильм "Мир входящему" получил диаметрально противоположные отзывы. На фестивале в Венеции в 1961 году он был удостоен сразу двух наград: "Золотой медали" и "Золотого кубка" (премия Панизетти за лучший иностранный фильм). Так имя Александра Демьяненко впервые громко прозвучало на весь кинематографический мир.
Почти одновременно с "Миром входящему" на экраны страны вышли еще две картины с участием Демьяненко. На этот раз это были произведения легкого жанра: комедии "Карьера Димы Горина" и "Взрослые дети". В отличие от "Мира…" эти фильмы не имели никаких нареканий со стороны высокого начальства, успешно вышли в прокат и собрали хорошую кассу: первую картину посмотрел 21 миллион зрителей, вторую — 28,7 миллиона. Так имя Александра Демьяненко стало широко известно в Советском Союзе.
Тем временем жизнь в столице для Александра становилась все более в тягость. Прописки у него так и не появилось, и ему вместе с молодой женой (с нею он познакомился еще в юности, когда играл в драмкружке свердловского Дворца пионеров) приходилось ютиться по чужим углам. К счастью Демьяненко предложили переехать в Ленинград и работать в штате "Ленфильма". Более того, чтобы у молодого актера не оставалось никаких сомнений, в "колыбели революции" ему выделили квартиру и сразу же предложили главную роль в очередной картине (это был фильм Владимира Венгерова "Порожний рейс").