С Кавказом он до конца карьеры был, по сути, неразлучен, исключая разве что довольно непродолжительное пребывание в столице и заграничные поездки на курорт. Уже в 1847 г. он вновь возвратился в регион командиром Кабардинского полка. За три года прослыл начальником строгим, в требованиях дисциплины даже беспощадным, но чрезвычайно заботливым о подчиненных, входящим во все мелочи полкового хозяйства. При нем какие бы то ни было злоупотребления интендантов оказывались просто невозможными. А вот в свой карман Барятинский для интересов службы нередко заглядывал. Так, за счет собственных средств закупил во Франции и перевооружил полк современными по тому времени двуствольными штуцерами. Льежские штуцера, в отличие от уже имевшихся на вооружении, позволяли вести огонь как пулей, так и картечью, и были оснащены штыками. Это давало охотникам Кабардинского полка ощутимые преимущества перед горцами, вооруженными винтовкой и саблей. Не случайно команда кабардинцев-охотников считалась лучшей на Кавказе.
Умножил Барятинский за это время и личный послужной список. В дополнение к нескольким орденам он за отличия при атаке укрепленного лагеря горцев на реке Кара-Койсу 23 июня 1848 г. был произведен в генерал-майоры и удостоен зачисления в свиту его императорского величества.
В 1850 г., как уже знает читатель, Александр Иванович прогневал государя, отказавшись жениться против собственной воли. Очевидно, не очень при этом расстроился, зная, что дальше фронта, то бишь Кавказа, не пошлют. А именно этого он больше всего желал. И впрямь уже в мае ему было приказано сопровождать в Тифлис наследника-цесаревича. В конце того же года Барятинский стал командиром Кавказской гренадерской бригады, а весной следующего, 1851 г., – начальником левого фланга Кавказской линии. Все это время (до 1853 г.) полководец провел в Чечне, «настойчиво и систематически подчиняя ее русскому владычеству». В истории военного искусства остались его решительные действия против Шамиля у села Воздвиженское, при взятии с боем Шалинских укреплений, блестящая атака неприятельской позиции на Мичике и штурм аула Хан-Кале.
Все более явственно вырисовывалась оригинальная тактика действий Барятинского, позволявшая решать сложные задачи с минимальными потерями: широкое ведение разведки, использование скрытых обходов. Он широко применял рубку просек, которые открывали войскам простор для маневренных действий между опорными крепостями. Новым словом была тесная координация действий различных войсковых подразделений и милиции.
И вот что еще важно: в отличие от многих столичных сановников, Александр Иванович понимал, что одной только военной силой Кавказ не замирить, поэтому немало сил положил на административно-хозяйственное переустройство края. На захваченной территории прокладывались дороги и просеки, в поддержку центральной власти на местах создавались органы военно-народного управления с учетом традиций горских народов. Хасав-Юрт, где дислоцировался Кабардинский полк, быстро стал расти и притягивать к себе всех, кто не желал присоединяться к Шамилю. Барятинский умело использовал традиционное право народов этих мест, противопоставляя его нормам шариата, без крайней необходимости не нарушал местные обычаи, щадил самолюбие горцев.
Возведенный в чин генерал-лейтенанта Барятинский в 1853 г. с согласия Воронцова был назначен на должность начальника штаба отдельного Кавказского корпуса. Открывалось, таким образом, широкое поле деятельности, чего давно жаждал полководец.
Борьбу с Шамилем, однако, пришлось временно свернуть из-за начавшейся Крымской войны. Барятинский был командирован в Александропольский отряд князя В.О. Бебутова и принял активное участие в сражении у селения Кюрюк-Дара, решившего судьбу всей кампании в Закавказье. 6 июля 1854 г. 18-тысячный русский отряд наголову разгромил 40-тысячную (по другим подсчетам, 60-тысячную) армию турок. Обрадованный Николай I наградил Бебутова орденом Св. Андрея Первозванного (несмотря на то, что он имел чин только генерал-лейтенанта), а Барятинского – Св. Георгия 3-й степени.
Не поладив с генералом Н.Н. Муравьевым, заменившим умершего Воронцова, Александр Иванович уехал в Санкт-Петербург. Но, оказалось, только для того, чтобы в октябре 1856 г., будучи произведенным в генералы от инфантерии, вернуться в качестве главнокомандующего отдельным Кавказским корпусом (позднее – армией) и наместником его императорского величества на Кавказе. Он обратился к подчиненным с по-суворовски лаконичным приказом: «Воины Кавказа! Смотря на вас и дивясь вам, я вырос и возмужал. От вас и ради вас я осчастливлен назначением быть вождем вашим, и трудиться буду, чтобы оправдать такую милость, счастье и великую для меня честь». За энергичным приказом последовала столь же энергичная целеустремленная деятельность, позволившая в три года прекратить, наконец, длившуюся более полувека войну.