По совету отца, считавшего, что без работы руками, без чувства металла настоящим инженером стать невозможно, Н. А. Доллежаль без отрыва от учебы начал работать в депо, затем на паровозоремонтном заводе, в конструкторском отделе, где продолжал трудиться и после защиты диплома в 1923 г.
Вскоре он начинает работать инженером-конструктором в теплотехническом отделе объединения “Москвауголь”, одновременно являясь ассистентом профессора на кафедре термодинамики и теплотехники электропромышленного факультета Института народного хозяйства. В этот период появляются его первые публикации в журнале “Вестник инженера”.
В 1925 г. Н. А. Доллежаль переходит на работу в АО “Тепло и сила”, где ему пришлось создавать и реконструировать для текстильных фабрик энергетические установки в целом, т. е. заниматься котлами, паровыми турбинами и теплотехническим оборудованием. В это время он активно участвовал во всесоюзных теплотехнических съездах, побывал в 1929 г. в Германии, Австрии и Чехословакии. В 1930 г., проанализировав зарубежный опыт и свое видение развития энергетики, написал книгу “Основы проектирования паросиловых установок”.
В 30-х годах в стране начинается бурное развитие химической промышленности, вызванное большими потребностями в получении различных химических продуктов для промышленности и сельского хозяйства. И в 1933 г. Н. А. Доллежаль назначается техническим директором создаваемого в Ленинграде “Гипроазотмаша”. Новая организация должна была разработать для оснащения аммиачных заводов компрессоры и колонны синтеза. Эти изделия под авторским контролем изготавливались на крупнейших заводах Ленинграда, Москвы и Харькова. В 1934 г. Николай Антонович Доллежаль становится главным инженером - заместителем управляющего “Химмаштреста” в г. Харькове, а осенью 1935 г. - главным инженером киевского завода “Большевик” - предприятия с широкой номенклатурой изделий для азотной, резиновой и шинной промышленности и многих других отраслей химии.
Начало Великой Отечественной войны застало Н. А. Доллежаля в Днепропетровске, куда он был командирован для участия в наладке специального пресса. А вскоре его назначают главным инженером строящегося в г. Свердловске Уралхиммаша, который после слияния с эвакуированным из Киева “Большевиком” должен был срочно изготовить оборудование для второй очереди Уральского алюминиевого завода. В 1943 г. Н. А. Доллежаль - главный инженер, а затем научный руководитель и директор НИИ химического машиностроения (НИИхиммаш). При переводе института в Москву было создано комплексное научное учреждение, где изделия проходили все стадии разработки - от идеи до создания опытного образца и внедрения его в производство. НИИхиммаш открыл свои филиалы в Ленинграде, Харькове и Иркутске. В это время наряду с производственной продолжается и преподавательская деятельность Н. А. Доллежаля. Он начал читать курс лекций по компрессорам высокого давления в МВТУ им. Н. Э. Баумана.
В начале 1946 г. НИИхиммаш был привлечен к участию в атомном проекте. Институту было поручено разработать конструкцию первого промышленного реактора для наработки плутония. Выбор НИИхиммаша в качестве одного из разработчиков основывался на том, что в институте имелись специалисты по теплообмену, гидравлике, прочности, материаловедению, коррозии, методам и средствам контроля. Институт располагал рядом исследовательских стендов и опытным производством для изготовления экспериментальных образцов. Для проведения работ внутри института было создано специальное подразделение с условным наименованием “Гидросектор”. Работы проводились совместно с физиками-атомщиками - сотрудниками И. В. Курчатова. В марте 1946 г. чертежи на конструкцию вертикального реактора, получившего обозначение “А”, были приняты для дальнейшей разработки и реализации.
К работам по проекту были привлечены крупнейшие специалисты из различных областей науки и техники: уже во второй половине 1946 г. было развернуто строительство комбината № 817 на Урале, а в следующем году Горьковский машиностроительный завод начал изготовление узлов реактора по чертежам “Гидросектора”. В начале 1948 г. на комбинате начался монтаж оборудования, а в июне первый на континенте промышленный реактор достиг критичности, и началась наработка плутония. В августе 1949 г. на полигоне было проведено испытание первой советской атомной бомбы, в которой в качестве делящегося материала использовался плутоний.