Большую часть времени он посвящал нуждам школы, а свободное время, которое ему выпадало, уделял молитве, изучению Священного Писания, литературной деятельности и своему любимому занятию — заботе о цветах и деревьях.
Во время летних каникул 1898 года святой Нектарий посетил Святую Афонскую Гору, пробыв в ее монастырях почти два месяца. В это время он интенсивно изучал монастырские рукописи, подбирая материалы для своей научной деятельности.
Занимая должность директора школы в Ризарио, он взял на себя заботу о тех, кто испытывал материальную и духовную нужду. Напряженная телесная и духовная деятельность тех лет отрицательно сказалась на его здоровье, он стал быстро утомляться и часто болеть. Тогда у него появилось желание вернуться к монашеской жизни. Святой Нектарий запросил увольнительную грамоту в монастыре, где он принял постриг, чтобы подыскать подходящее место, где бы он мог подвизаться. 24 ноября 1900 года его запрос был удовлетворен, и из обители «Новый монастырь» ему была выслана увольнительная грамота.
Знакомство с Хрисанфией Стронгиллой (впоследствии игуменией Ксенией), благочестивой слепой женщиной, было первым шагом к созданию монастыря на о. Эгина. Хрисанфия вместе с несколькими женщинами стремилась к монашеской жизни и для духовного руководства им требовался наставник. В лице святого Нектария они как раз обрели такого человека. По его совету начали искать место для монастыря, и в конце концов остановились на заброшенной обители острова Эгина в честь иконы Божией Матери «Живоносный Источник», закрытой по приказу Баварцев. Когда святой посетил это место, он решил, что нужно восстановить монастырские здания и возродить монашескую жизнь. Восстановительные работы были начаты в 1904 году, но сам монастырь был переименован в честь Святой Троицы. Святой Нектарий, находясь в Афинах и будучи всё ещё на должности директора школы в Ризарио, руководил монахинями и в свободное время посещал монастырь, в котором ему было суждено провести остаток своих дней.
Через четыре года святой Нектарий решил уволиться с должности директора школы в Ризарио и приступить непосредственно к восстановлению и обустройству монастыря. В 1908 году святой был уволен с начислением небольшой пенсии в размере 250 драхм.
На свои собственные средства святой построил маленький домик рядом с монастырем, в котором и проживал. Святой Нектарий непосредственно участвовал в строительстве домика: копал землю, замешивал раствор и, как мог, помогал мастерам-строителям. Всю жизнь ни одну, даже самую грязную и незначительную работу он не считал ниже своего достоинства. Все работы, в которых святому приходилось участвовать, он выполнял с большой радостью, ревностью и смиренномудрием.
Одним из дел, которому он посвятил много времени и душевных сил, были хлопоты об официальной регистрации его монастыря Элладской Церковью. К сожалению, при жизни святого это не произошло. Только спустя четыре года после его преставления, 15 мая 1924 года, в письме Архиепископа Хризостома монахиням было объявлено об этом радостном событии.
Последние годы своей жизни святитель Нектарий страдал от простатита, причинявшему ему невыносимые боли. В конце концов по совету врачей он был госпитализирован в Афинскую больницу Аритейо. Святителя поместили в трехместную палату. Два месяца, вплоть до его преставления, рядом непрерывно дежурили две сестры: Ефимия и Агапия. После непродолжительной болезни в полночь с 8 на 9 ноября 1920 года святой предал в руки Божии свою душу, отойдя в обители вечной радости в возрасте 74 лет. Честные останки святого были доставлены кораблем по морю в порт о. Эгина, далее благочестивые христиане из любви к святому на руках перенесли их в монастырь. Весь остров был погружен в скорбь, но особенно скорбели монахини, потерявшие своего отца и наставника. Было замечено, что от его честных останков стало исходить тонкое благоухание. Игуменья с сестрами решили похоронить святого в монастырском дворике рядом с его любимой сосной.