Все здания были окружены сторонниками независимости Литовской ССР: по некоторым оценкам, постоянное дежурство вокруг них несли от 5 до 6 тысяч человек. Для выполнения задачи в оперативное подчинение группе «А» передали силы 234-го полка 76-й Псковской воздушно-десантной дивизии и сотрудников ОМОН МВД Литовской ССР. В ночь с 12 на 13 января группе был дан приказ штурмовать здания, однако применять стрелковое оружие против гражданских было строго запрещено. По замыслу руководства, путь к телецентру, телевизионной башне и радиоцентру должны были расчистить бронетехника и силы МВД и ВДВ, однако они опоздали на 40 минут. Согласно воспоминаниям военнослужащих, охранявшие здание люди были вооружены огнестрельным оружием, имитационными гранатами, самодельными бомбами и бутылками с зажигательной смесью; помимо этого, у них были дубинки, камни и заточки в качестве примитивного оружия самообороны. Помощь протестующим оказывали милиционеры города и сотрудники службы безопасности «Скучиса». Группа пошла на штурм зданий, несмотря на то, что литовцы стали стрелять по машинам и швыряться бутылками, и взяла их под контроль, разоружив милицию. Однако при захвате здания Комитета по телевидению и радиовещанию погиб лейтенант В. В. Шатских, который получил смертельное огнестрельное ранение в спину: информация о том, что Шатских нёс службу в «Альфе», была обнародована только спустя неделю после событий. Также во время штурма телевизионной башни погибли 14 гражданских лиц (11 умерли в ночь трагедии, ещё трое скончались позже), не менее 140 были ранены. Позже правительство Литвы официально обвинило группу «А» в гибели ряда протестующих, которые якобы были расстреляны, и эту же версию отстаивал журналист Игорь Бунич в статье «Кейс Президента». Оперативники всячески отрицали факт применения огнестрельного оружия, утверждая, что в ту ночь стреляли только протестующие и что Бунич допустил ряд грубых фактических ошибок в публикации.
«Альфа» и ГКЧП: Одной из последних операций против преступников стал случай 7 июня 1991 года, когда вооружённый ножом злоумышленник захватил в экскурсионном автобусе «Икарус», выехавшем с «Площади трёх вокзалов», 7-летнюю Машу Пономаренко. Все события разворачивались на Васильевском спуске: в переговорах с преступником принял участие депутат А. Г. Тулеев. В результате операции, которой руководил заместитель командира группы «А» В. Н. Зайцев, преступника удалось обезвредить. Однако, по словам полковника ГРУ и перебежчика Станислава Лунёва, к тому времени группа «А» уже не была настолько сильной: её морально раздавило ввязывание в политическую борьбу между Горбачёвым и Ельциным.
Последней за время существования СССР операцией с участием «Альфы» стали события августа 1991 года. В ночь с 18 на 19 августа в 4 часа утра председатель КГБ СССР В. А. Крючков отдал приказ сотрудникам группы «А» и лично командиру В. Ф. Карпухину: выдвинуться в подмосковный посёлок Архангельское-2 и усилить при необходимости посты охраны. На даче находились Президент России Б. Н. Ельцин и лица из его окружения (в том числе Р. И. Хасбулатов, И. С. Силаев, А. В. Руцкой, М. И. Полторанин, А. А. Собчак и Ю. М. Лужков): ожидалось, что группа «А» арестует их всех, причём Собчак говорил, что эту операцию мог провести взвод любого подразделения спецназа СССР. Карпухин собрал около 60 человек и выдвинулся в пункт назначения, остановившись в трёх километрах от посёлка и ожидая команды на штурм. Несмотря на то, что Карпухин знал о каждом шаге Ельцина и мог осуществить захват где угодно и при каких угодно обстоятельствах, операцию в итоге так и не провели: приказ об аресте Ельцина не поступил, и утром автомобили с Ельциным и его спутниками беспрепятственно покинули дачу. По словам начальника службы безопасности Ельцина А. В. Коржакова, группу публично по рации отчитывал Карпухин за невыполнение приказа, а Коржаков, узнав о миссии оперативников и об их решении от своего подчинённого Александра Кулеша, приказал всех накормить досыта; оперативник «Альфы» С. А. Гончаров отрицал, что Карпухин кричал о невыполнении приказа, так как образованный перед операцией Государственный комитет по чрезвычайному положению, намеревавшийся не допустить подписание договора об образовании Союза Суверенных Государств, не давал прямых распоряжений об аресте Ельцина.