Поставив предприятие в зависимость от строительства судов, Кохрейн не хотел ехать в Грецию без них. В то же время в Англии он мог быть наказан за службу другим государствам. Кохрейн отплыл в Булонь, где к нему присоединились жена и дети — Лиззи и годовалый Артур. Два старших сына — Том и Горацио — учились в школе.
Кохрейн и его семья прожили во Франции шесть недель и вынуждены были покинуть страну, поскольку бывшему командующему чилийским флотом угрожало судебное преследование за захват французского брига в Тихом океане. В декабре 1825 года Кохрейны приехали в Брюссель.
Ожидание было долгим и томительным. К счастью, Греческий комитет обеспечил Кохрейна шхуной Уникорн, чтобы он мог свободно передвигаться.
В 1826 году турки взяли Афины. Патриоты продолжали удерживать лишь Акрополь — скалистый холм с пологой вершиной, и некоторые местные жители нашли убежище среди развалин древнего Парфенона и близлежащих храмов. Отряд защитников возглавлял храбрый ветеран — французский полковник Шарль Фавье.
В марте 1827 года Кохрейн прибыл в Грецию, имея в своем распоряжении шхуну Уникорн и бриг Sauveur. Военный флот состоял из трех судов — парохода, построенного в Америке 60-пушечного фрегата Хеллас и маленького корвета. План создания флота был провален, но Кохрейн не унывал. Прибытие прославленного и авторитетного вождя в Грецию имело огромное значение для объединения патриотов. Споры между партиями приутихли, и все думали об общем деле освобождения страны.
В апреле на встрече политических лидеров Греции графа Каподистрия — бывшего министра иностранных дел Российской империи — избрали президентом Национальной ассамблеи. Были приняты решения о назначении сэра Ричарда Чёрча главнокомандующим греческой армией и Томаса Кохрейна — командующим адмиралом греческого флота.
Силы патриотов были сконцентрированы в районе гавани, расположенной в нескольких милях к юго-западу от Афин. Мужественные защитники Акрополя продолжали сопротивление, но их запасы провизии таяли. Воины греческой армии видели Акрополь издали, но не могли свободно к нему приблизиться — подход был блокирован турками, занимавшими монастырь. Общая численность осаждавшей Акрополь турецкой армии составляла 7000 солдат.
Кохрейн был флотоводцем, однако он принимал участие в наземных операциях. Адмирал выпустил серию прокламаций, слова которых шли к сердцу греков и возбуждали чувства любви к родине. Он цитировал Демосфена и призывал патриотов подняться против общего врага. Был изготовлен греческий флаг, идея которого принадлежала Кохрейну. Он назначил награду в 1000 долларов храбрецу, который водрузит это знамя на вершине Акрополя.
24 апреля отряд морских пехотинцев и тысяча солдат совершили высадку на берегу, откуда можно было атаковать монастырь. На следующий день Кохрейн обеспечил высадку еще тридцати человек. Турки наблюдали за движениями неприятеля и решились на контратаку. Они покинули монастырь и стали спускаться вниз по склону холма. Кохрейн понял, что настал решительный момент. Он обратился к воинам с пламенным призывом и возглавил атаку, держа в руках телескоп. Вдохновленные отвагой командира, греки с криками устремились вперед. Они наступали по всей линии и обратили турок в бегство. Триста солдат неприятеля нашли убежище в монастыре, остальные устремились в сторону Афин.
Кохрейн приказал капитану фрегата Хеллас открыть огонь по монастырю. 32-фунтовые ядра врезались в стены обители, вызывая их разрушение.
Турки держались три дня, но 28 апреля они согласились сдаться. Условия капитуляции были мягкими — турки должны были покинуть монастырь с оружием и багажом и воссоединиться с основной армией.
Кохрейн вернулся на свою шхуну и наблюдал за происходившим в телескоп, стоя на палубе вместе с генералом Томасом Гордоном и его штабистом Джорджем Финлэем. Турки проходили через толпу вооруженных воинов, и вдруг последние варварски нарушили условия соглашения. Они начали убивать защитников монастыря, и в ходе кровавой бойни погибли двести человек. Около семидесяти турок смогли убежать в сторону позиций своей армии.
Кохрейн разработал план освобождения защитников Акрополя. Генерал Чёрч и большинство греческих командиров его не поддержали. Они знали качества своих воинов и считали их неспособными успешно сражаться с турецкой армией, имевшей артиллерию и опытных бойцов с симитарами — кривыми саблями. Кохрейн в ультимативной форме требовал, чтобы его план был немедленно реализован. Он готов был обеспечить ночную высадку трех тысяч воинов у мыса Колиос, к югу от Афин. Под покровом темноты они должны будут пересечь равнину, расположенную между морским берегом и городом, и захватить высоты. Успех операции будет обеспечен последующими действиями с высот и наступлением второй части греческой армии на Афины по другому маршруту.