Предположительно, еще в 1960 году Клюге смотрит фильм Ж.-Л. Годара «На последнем дыхании». Он приводит его в восхищение и подвигает к тому, чтобы надолго посвятить себя и свое творчество преимущественно кино. Появляется его первый экспериментальный короткометражный фильм «Жестокость в камне» — об архитектуре в эпоху национал-социализма. Он становится одним из основателей немецкого авторского кино, так называемых «молодых деятелей кино за будущее киноискусства» — такого же неформального круга, подобно тому, с которым он познакомился в «Группе 47». Его принцип — не допускать никакого разделения труда между автором, режиссером и продюсером фильма. Клюге идет по этому пути так последовательно, как никто другой: он может вернуться к собственным литературным текстам и экранизировать их; он в состоянии, будучи юристом, основать в 1963 году собственную фирму по кинопроизводству и с этого времени руководить ею. Между прочим, фирма, существующая до сегодняшнего дня, носит вполне программное название «Kairos» — по-гречески «счастливый момент».
Как представитель молодых кинематографистов Клюге борется за новую политику по поддержке кино. В 1965 году эти усилия увенчались успехом: был принят новый закон о поддержке кинопроизводства. Еще раньше он с коллегами основывает Институт киноискусства при Высшей школе дизайна в Ульме и становится его руководителем. Работа Института киноискусства базируется на прерванной нацистами традиции Баухауса, интердисциплинарной высшей школы искусства, к преподавателям которой принадлежал в том числе Василий Кандинский.
После некоторого количества короткометражек, большой успех завоевывают на Венецианском кинофестивале первые полнометражные фильмы Клюге. В 1966 году — фильм «Прощание с прошлым» («Серебряный лев» Венецианского фестиваля), созданный на основании текста «Анита Г.» из «Биографий»: история женщины, переселившейся из Восточной в Западную Германию, не прижившейся там и нарушившей в итоге закон. Эта история основывалась на реальном случае из адвокатской практики Клюге. В 1967 году — фильм «Артисты под куполом цирка: беспомощны» («Золотой лев» за лучший фильм кинофестиваля), рефлексия о месте искусства и художника в капиталистическом обществе. Годом позже выходит в свет книжное издание этого сценария, дополненное другими текстами различных жанров и богато иллюстрированное. Этот принцип монтажа текста и изображения станет в дальнейшем основополагающим методом работы Клюге.
В фильмах «Большая кутерьма» (1970) и «Вилли Тоблер и гибель шестого флота» (1971) Клюге обращается к жанру научной фантастики. Они выпадают, со всей очевидностью, из общего направления его работы, что временами заметно и в его литературной деятельности. Этот эпизод, однако, позднее Клюге счел ошибочным, объяснив его как необходимую и несбывшуюся попытку быть «… независимым от общества… в безвоздушном пространстве… быть ближе всех к утопии». Впоследствии он снова станет тонким наблюдателем и критиком общественной действительности.
Еще до выхода в 1973 году третьей литературной работы Клюге «Процесс обучения со смертельным исходом» (в «Хронике» она помещена преимущественно в главу «Массовая смерть в Венеции»), он публикует совместно с Оскаром Негтом, социологом, учеником Адорно, работу по теории общества «Общественное мнение и опыт». Книга, ставшая настольной у академической молодежи, вышедшей из студенческого движения 1968 года, посвящена умершему несколькими годами ранее Адорно. В том же 1973 году появляется и следующий фильм — «Случайная работа для рабыни», а в 1975-м выходит одноименная книга — вновь литературный сценарий фильма, дополненный художественными, документальными и аналитическими текстами. Издание имеет подзаголовок «О реалистическом методе» и является одновременно программным текстом.
В этих четырех работах, за короткий период времени представленных общественности с помощью двух средств (кино и книги) и, по крайней мере, в четырех жанрах (игровое кино, научный труд, художественная литература и научно-популярная книга), обнаруживается многообразие и сложность произведений Клюге (в 1973 году Клюге получает еще и должность почетного профессора университета Франкфурта-на-Майне, а еще в 1972-м становится членом ПЕН-Центра). Внутреннее силовое поле его произведений возникает из вопроса о том, как субъективность узнает себя самое в случайных структурах и как субъективный опыт может воздействовать на общественные отношения, меняя их.