В середине 1968 года Карлос приехал в Москву и сдал вступительные экзамены в Университет дружбы народов имени Патриса Лумумбы. Ни для кого на Западе не было секретом, что это учебное заведение готовило не только прекрасных специалистов во многих областях науки и техники. Его выпускники становились вольными и невольными советскими «агентами влияния» в странах третьего мира. Об этом периоде жизни Карлос всегда вспоминал как о самых лучших годах своей молодости. В Москве Ильичу Рамиресу Санчесу понравилось. Он вел разгульный образ жизни. Благодаря регулярным денежным переводам отца Карлос никогда не испытывал финансовых затруднений. Богатый иностранец привлекал к себе повышенное внимание противоположного пола. Дикие ночные кутежи занимали его куда больше, чем занятия в университете. Однако рано или поздно московским похождениям Карлоса должен был прийти конец. В 1969 году он был исключен из Венесуэльской компартии и по требованию венесуэльских студентов (согласно распространенному мнению) изгнан из стен университета. Формальным поводом к отчислению Ильича Рамиреса Санчеса послужило его участие в несанкционированной демонстрации у посольства Ливии. Летом 1970 года Карлоса выдворили за пределы Советского Союза за «антисоветские провокации».
Почти двухлетнее пребывание Карлоса в Москве принесло ему неоценимую пользу. В университете он установил контакты со многими «революционерами» третьего мира. Покинув Москву, Карлос на некоторое время перебрался в Париж, где тесно сошелся с палестинскими террористами. Еще будучи в столице СССР, Карлос познакомился с обучавшимися в Университете дружбы народов палестинскими студентами, в том числе с Мохаммедом Будиа. Палестинцы «раскрыли» Карлосу глаза на свою проблему, убеждая, что истинное его призвание — борьба с американским империализмом и международным сионизмом, тем более что эта борьба щедро подпитывалась деньгами богатых нефтяных арабских шейхов. В Париже Карлос официально влился в ряды НФОП. По заданию своих новых палестинских друзей Карлос поначалу занимался сбором информации, составив список из 500 объектов — потенциальных целей. Принято считать, что Карлоса завербовал член ЦК НФОП Вадиа Хаддад. Когда в 1979 году Вадиа Хаддад (не без помощи израильтян) скончался в одной из восточногерманских клиник, Карлос стал самым значимым международным террористом своего времени.
Второй летний семинар, организованный НФОП в апреле — мае 1972 года в пригороде Бейрута, проходил на фоне тяжелейших мировых террористических потрясений. За два месяца до этого, в марте 1972 года, состоялся III съезд НФОП, где впервые наметился серьезный раскол в рядах этой организации. Председатель НФОП доктор Жорж Хабаш своим выступлением с трибуны съезда поверг в шок почти всех делегатов. Он поставил под сомнение «основу основ палестинского национально-освободительного движения». Он прямо заявил о том, что терроризм не всегда является самым эффективным орудием палестинской борьбы. События, вошедшие в историю как «черный сентябрь», заставили Жоржа Хабаша коренным образом пересмотреть стратегическую линию НФОП. Ущерб был настолько ощутим, что возникал вполне закономерный вопрос: кто в первую очередь страдает от терроризма? Жорж Хабаш был очень неглупым и дальновидным политиком, способным принимать непростые стратегические решения, когда того требовали обстоятельства. В острой дискуссии председатель НФОП смог убедить большинство делегатов воздержаться от проведения внешних террористических операций. Однако Жорж Хабаш не мог лично контролировать каждую из многочисленных группировок, входивших в «Фронт». К тому же второе лицо в иерархии НФОП доктор Вадиа Хаддад в ультимативной форме отказался выполнять решения съезда и стал проводить независимую «внешнюю политику», опираясь на правое крыло ЦК НФОП.
Тут-то и пригодился венесуэльский террорист Карлос-Шакал. В отместку за решение III съезда НФОП отказаться от внешних террористических операций Вадиа Хаддад поручил Карлосу спланировать показательный теракт. В качестве объекта нападения был вновь выбран израильский международный аэропорт Лод. Вадиа Хаддад предложил задействовать иностранцев из числа «Международного террористического Интернационала», вызывавших у израильских спецслужб меньше подозрений, нежели боевики арабского происхождения. Вместе с Гассаном Канафани, Бассамом Абу Шарифом и другими руководителями правого крыла НФОП Карлос-Шакал приступил к планированию операции под кодовым названием «Крупная мишень». Именно во время подготовки этого теракта Карлос-Шакал впервые открыл в себе незаурядные организаторские способности. На финансирование операции было выделено 5 миллионов долларов, полученных от правительства Западной Германии в качестве выкупа за угнанный самолет авиакомпании Lufthansa в феврале 1972 года. Нападение на аэропорт Лод должно было стать частью гораздо более масштабного плана, который по неизвестным причинам не был до конца реализован.