Еще будучи в Галлии, Иларий предвидел надвигающуюся угрозу арианства (Contr. Const. 2). При первых попытках Констанция водворить его на Западе чрез посредство Соборов Арелатского и Медиоланского Иларий выступил с актом отлучения против епископов, позволивших сделать из себя орудие гражданской власти. Сосланный за это на Восток, он не переставал служить делу своей жизни и в изгнании. Его характер, преданность идее, его деятельность на чужбине уже сами по себе внушают предположение, что, возвратившись на родину, он не остался равнодушным зрителем борьбы за утверждение никейской веры против попыток распространения арианства. Его авторитет инициатора этой борьбы, литературные силы, отданные на служение церковной истине, знание Востока, личные связи с восточными епископами, труды по воссоединению Востока и Запада, благородство характера и безупречность жизни, ореол исповедника — все это создавало для него могучее влияние на западный епископат. И он действительно использовал свой авторитет и влияние на многочисленных Соборах, созывавшихся после его возвращения в Галлию, для того, чтобы залечить раны Церкви, нанесенные ей Ариминским Собором. О его влиянии на этих Соборах свидетельствуют Иероним и Сульпиций Север. В своей «Хронике» под 360 г. Иероним говорит, что «Галлия благодаря Иларию осуждает обманы ариминского вероломства». О том же говорит и Сульпиций Север, прибавляя к этому ту подробность, что на многочисленных Соборах в Галлии Иларий провел постановление, по которому епископы, принявшие ариминскую формулу, отлучались, но принимались в общение, если отрекались от нее и возвращались к исповеданию никейской веры, без всяких дисциплинарных взысканий. В этом проявился обычный такт Илария и снисходительность к падшим по недоразумению и слабости, если они подавали надежду на обращение к истинной вере, так сильно отличавшие его от фанатической нетерпимости Люцифера Калабрийского (Sulp. Sev. II, 45). Из Соборов, на которых так много действовал Иларий в интересах восстановления Православия в Галлии, Сульпиций Север сообщает некоторые подробности о Соборе Битеррийском, который происходил, вероятно, в 361 г., уже после смерти Констанция, и нанес решительный удар арианству в Галлии. На этом Соборе был осужден и низложен один из главных вождей ариан — митрополит Галлии, Арелатский епископ Сатурнин, по проискам которого Иларий был сослан во Фригию. Эта кара постигла его не только за ересь, но и за другие ужасные преступления, в которых он был уличен и в числе которых, вероятно, значился и ложный донос на Илария. Вместе с ним был низложен Потерий Петрокордский (a Petrocordiis). Столь же преступный и упорный, как Сатурнин, он не пожелал отречься от ариминской формулы. Прочие, отказавшиеся от нее, были приняты в общение. Собор нужно относить датою ко времени вступления на престол Юлиана, потому что при жизни Констанция Собор не мог бы удалить с кафедры Сатурнина, пользовавшегося могучей поддержкой императора (Sulp. Sev., ib.).
Борьбу с арианством Иларий вел и за пределами Галлии. Миланскую кафедру занимал арианин Авксентий, уже отлученный в Галлии ка Парижском Соборе. Но, избегая слишком определенных выступлений, он пользовался расположением и поддержкой императора Валентиниана. Иларий решился разоблачить Авксентия в глазах императора и разъяснить ему, что Миланский епископ иначе верует, чем царь. Подвигнутый этим Валентиниан назначил публичное состязание между Иларием и Авксентием при участии двух императорских чиновников и 10 епископов, в числе которых находился и Евсевий Верчелльский. На диспуте Авксентий вынужден был исповедовать Христа истинным Богом, Единым по Божеству и субстанции с Богом Отцом. Не удовлетворись этим, Иларий потребовал от него письменного изложения веры. По обычаю ариан, Авксентий попытался отделаться двусмысленной формулой: «Christum notum ex Patre Deum Verum Filium ex vero Deo Patre» (Contr. Auxen., f. 14), в которой Verum можно относить и к Deum и к Filium. Иларий выяснил двусмысленность и вероломство этой формулы, но император признал ее достаточной и приказал Иларию удалиться из Милана. Тогда Иларий решился обратиться к епископам в особом сочинении «Contra arianos vel Auxentium Mediolanensem», в котором выясняет скрытый смысл вероизложения Авксентия и призывает православных епископов не поддаваться влиянию императорского двора, поддерживающего еретика. Но старания Илария освободить епископскую кафедру императорской резиденции от арианина, чтобы заместить ее сторонником никейской веры, не увенчались успехом. Авксентий оставался на своей кафедре до смерти (в 374 г.).
О деятельности Илария по возвращении его из Милана к пастве не сохранилось никаких известий. Но из его сочинения «Tractatus super Psalmos», составленного по возвращении из изгнания, можно заключить, что последние годы его пастырского служения были посвящены заботам о просвещении паствы, так как это сочинение представляет собой ряд бесед на псалмы с преобладающим нравственно–назидательным содержанием.