Острая борьба политических группировок между собой закончилась победой диакриев во главе с Писистратом, который в 560 г. до н. э. овладел Афинами и провозгласил себя верховным правителем полиса. Захватив власть, Писистрат стал принимать меры к ее укреплению. Его основной задачей было не проведение реформ, направленных на оздоровление социально-экономического положения разных слоев населения, как это сделал Солон, а обеспечение прочности своей власти и тех социальных групп и знатных родов, которые его поддерживали.
Писистрат хотел представить свой режим как удовлетворяющий самым различным слоям населения: земледельцам, торгово-ремесленным кругам, части знати. Заботясь о земледельцах, Писистрат раздавал беднякам льготные ссуды для обеспечения земледельческих работ, учредил разъездные суды, которые решали все споры на месте и не отвлекали земледельцев от работы. Вместе с тем именно Писистрат ввел довольно обременительный налог в размере 10 % урожая в пользу своей казны.
Писистрат поощрял занятия ремеслами, производство на экспорт за пределы Аттики. При нем в Афинах началось обширное строительство: был построен храм Афины на акрополе, начато сооружение святилищ Аполлона и Зевса. Для снабжения города питьевой водой был устроен водопровод. Писистрат проводил активную политику в Эгейском бассейне, поощрял морскую торговлю, что способствовало оживлению кораблестроения. К эпохе Писистрата относится смена чернофигурного стиля знаменитых ваз более нарядным краснофигурным. Это дало новый импульс керамическому производству. В квартале гончаров — Керамике — открываются новые мастерские.
Не была обижена и знать. Правда, Писистрат конфисковал земельные владения своих противников и раздал часть конфискованных земель бедным крестьянам, но большая часть знатных родов сохранила свои богатства, хотя и должна была поступиться своим влиянием в пользу тирана.
Стремясь придать блеск городу и своему правлению, Писистрат привлекал ко двору выдающихся деятелей греческой литературы и искусства (например, поэтов Анакреонта и Симонида), не жалел средств для организации общественных празднеств. С особой пышностью справлялись празднества в честь покровительницы полиса богини Афины — Панафинеи, в которых принимал участие сам тиран и его семья. Ранее скромный сельский праздник в честь бога вина и веселья Диониса — Дионисии — превращается в общеаттический, государственный и справляется очень торжественно. В празднествах Дионисий принимали участие специально обученные хоры. Песни хора перемежались репликами актера. Эта нехитрые представления дали начало прославленным аттической трагедии и комедии, достигшим блестящего расцвета в V в. до н. э.
Успешной и масштабной была внешняя политика афинских тиранов. Их основная цель заключалась в овладении ключевыми пунктами, контролировавшими морской путь к проливам и далее в Причерноморье. Писистрату удалось овладеть богатыми рудниками в Пангее на фракийском побережье, афиняне утвердились на островах Лемнос и Имброс. На азиатском берегу, недалеко от входа в Геллеспонт, был захвачен город Сигей, Один из афинских эвпатридов Мильтиад, соперник Писистрата, вынужденный покинуть Афины, овладел полуостровом Херсонесом Фракийским и, несмотря на вражду и политические разногласия, поддерживал афинские интересы в этом районе. Писистрат установил дружеские отношения с тиранами островов Наксоса и Самоса, с фессалийской знатью, с городами Аргосом и Коринфом. Внешнеполитические успехи превратили Афины при Писистрате и его сыновьях в сильный полис, который играл большую роль в международных отношениях греческого мира.
Сыновья Писистрата Гиппий и Гиппарх, унаследовавшие власть после смерти отца в 527 г. до н. э., продолжали его политику, но не смогли удержать в своих руках власть. В 514 г. до н. э. в результате заговора был убит Гиппарх, а Гиппий усилил жестокость режима, вызывавшего всеобщее недовольство. Ухудшилось и внешнеполитическое положение Афин. Огромная Персидская монархия захватила все греческие города в Малой Азии и большую часть островов Эгейского моря. Афиняне были вынуждены уйти из Херсонеса Фракийского. Знатный афинский род Алкмеонидов, находившийся в изгнании как противник Писистратидов, воспользовался недовольством афинского населения, неудачами во внешней политике. Алкмеониды начали собирать силы, чтобы сбросить тиранию в Афинах. Им удалось склонить на свою сторону влиятельного в политических делах Греции дельфийского оракула, а также могущественную Спарту. Спартанский царь Клеомен во главе значительного войска вторгся в пределы Аттики и осадил укрепленный акрополь. Лишенный какой бы то ни было поддержки, Гиппий сдался на милость победителя и удалился в изгнание в Персию. Тирания в Афинах пала (510 г. до н. э.).