До тех пор, пока в руках еретиков оставался Монсегюр, нельзя было уничтожить их тайную и могущественную организацию. И как только успокоилось волнение, вызванное восстанием 1242 г., был поднят крестовый поход, но не Раймундом, а архиепископом Нарбонны, епископом Альби, сенешалем Каркассона и другими дворянами. Но многие бальи графа Раймунда поддерживали еретиков. В замок стекались деньги, провиант, оружие и запасы. Осада началась весною 1243 г. Нападение велось с неослабной энергией; осажденные защищались со стойкостью людей, лишенных надежды. Женщины помогали мужчинам; епископ катаров возбуждал храбрость обещанием вечного блаженства. Осажденным симпатизировали даже враги, и благодаря этому они могли поддерживать сношения со своими друзьями вне замка и узнавать планы осаждавших. Перед Рождеством 1243 г. удалось даже провезти безопасно через всю линию осаждающих ценности, собранные в Монсегюре, и переслать их в Савартес. Осажденные поддерживали сношения с графом Раймундом, который подкреплял их обещаниями, что, если Монсегюр продержится до Пасхи 1244 г., то он явится к ним на выручку со вспомогательной армией Фридриха II. Но все это было тщетно. Осада продолжалась почти целый год; ночью 1 марта 1244 г. пастухи провели крестоносцев по тропинкам через крутые скалы. Более замок не мог держаться; гарнизон должен был сдаться на заре. Все совершенные еретики должны были быть выданы архиепископу, остальным сохранялась жизнь. Удалось спустить по веревкам со стены несколько еретиков, которые спаслись. После капитуляции епископ быстро начал отбирать признания. У подошвы скалы зажгли костры. Совершенным было приказано отречься; они отказались, и их бросили в огонь, в котором погибло двести пять мужчин и женщин. Остальным пленникам обещали сохранить жизнь. Однако в течение многих месяцев инквизиторы Феррер и Дюран вели допросы, стараясь собрать показания против еретиков ближних и дальних, живых и мертвых. Все, начиная от престарелого Раймунда де Перейль до десятилетнего ребенка, должны были раскрыть все известные им случаи еретикации. Были составлены бесконечно длинные списки, в которые были внесены имена всех тех, кто в течение тридцати или сорока лет присутствовал на еретических проповедях по всей стране. Тщательно разыскивали и записывали всех, кто доставлял провиант осажденным в Монсегюре. Инквизиции теперь была известна вся сеть ереси, раскинувшаяся над страной более чем за время одного поколения. Это сулило много вырытых трупов, много выгодных конфискаций; это давало в руки инквизиторов неотразимое оружие для ловли жертв и уличения их в ереси. Что касается способов, какими были добыты эти разоблачения, то пытка не была еще введена; пленникам обещали сохранить жизнь, но только пожизненно в тюрьме. Удалось сломить самое твердое упорство. Так, например, даже Раймунд де Перейль, твердо перенесший все превратности крестовых походов против альбигойцев и твердо державшийся до последнего момента, выдал всех, кто выказывал поклонение перед наставником катаров. Инквизиция могла беспрепятственно ловить еретиков; король и граф могли вмешиваться и производить конфискации, и земли Южной Франции постепенно переходили благодаря этому в руки католиков и пришельцев. Число верующих, которые отреклись от своих убеждений на условии даже пожизненной тюрьмы, было огромно, так как Нарбоннский собор около этого времени просил инквизиторов приостановить суд ввиду недостатка материалов для постройки тюрем. Невозможно было разместить толпы еретиков, которые постоянно приходили и просили прощения по истечении срока милосердия; в декабре 1234 г. Иннокентий IV издал даже указ о продлении этого срока.
Среди населения ересь была очень распространена и инквизиторы находили себе широкое поле действия и помимо этих тысяч добровольно кающихся. Всякий кающийся должен был назвать всех, кого он видел исполнявшим еретические обряды, или о ком он знал, что он подвергся еретикации на смертном одре. Благодаря этому представлялась возможность вызывать на суд тех, кто не являлся добровольно, а покойников вырывали из могил и кости их сжигали.
Но все же боялись еще возможности отпора, и собор в Безье в 1246 г. разрешает инквизиторам не посещать лично тех местностей, где им могла бы грозить опасность; а в 1247 г. Иннокентий разрешил инквизиторам вызывать к себе далеко живущих обвиняемых, чтобы во время пути не попасть в засаду.
Только за два года, 1245 и 1246, инквизиторы посетили шестьсот населенных мест, почти половину Лангедока, и провели внушительное число допросов: двести тридцать в Авиньонэ, сто в Фанжо, четыреста двадцать в Мас-С.-Пуэль. Было произведено приблизительно от восьми до десяти тысяч допросов. Тем не менее в 1245 г. епископы Лангедока жаловались на чрезмерную мягкость инквизиции, утверждали, что ересь постоянно растет, и требовали от инквизиторов более энергичной работы. В том же году Иннокентий IV повелел инквизиторам Лангедока производить суд только в случаях очевидной ереси и по преступлениям, влекущим легкое наказание; рассмотрение же дел серьезных, караемых тюрьмой, крестами, дальними паломничествами и конфискацией, должно быть приостановлено до издания правил открывающимся под его председательством собором в Лионе. Но в действительности эти правила были выработаны на соборе в Безье в 1246 г., который издал новый судебный кодекс для инквизиции.
Граф Раймунд в 1247 г. приказал своим служащим силой приводить на проповеди монахов жителей всех городов и деревень. В 1249 г. в Берлеже, близ Ажана, он приказал сжечь восемьдесят верующих, которые в его присутствии сознались в своих заблуждениях, превзойдя даже обычную жестокость инквизиторов.
Он даже жаловался в начале 1248 г. Иннокентию IV, что инквизиция якобы небрежно вела свое дело: живые и мертвые еретики оставались безнаказанными; из-за границы прибывали новые, так что страна, недавно совершенно очищенная от ереси, снова была заражена ею.
Умер граф Раймунд 27 сентября 1249 г. С ним кончалась история дома, который с эпохи Каролингов достойно занимал место в роду других известных домов. Пала последняя преграда, которая защищала народ Лангедока против захватчиков-французов. Скипетр Юга переходил в руки Альфонса де Пуатье, мужа наследницы Раймунда Жанны, жадного политика, ревность которого к католичеству основывалась на том, что преследования влекли за собой выгодные конфискации. Раймунд неохотно и только в крайних случаях прибегал к конфискациям; Альфонс искал их. Он дал крупную сумму на покрытие издержек инквизиции и на покупку дров для костров. Немного позднее он напоминал епископам, чтобы они оказывали более действенную помощь инквизиторам. Его политика в отношении инквизиции оставалась без перемены в течение всех двадцати лет его власти. В декабре 1268 г. он потребовал от инквизиторов немедленно очистить его владения от всякой ереси.
Участь Лангедока была решена. В будущем катаров ждали облава, как на зверя, тюрьма или костер. Однако еретическая церковь упорно сопротивлялась. Число ее единомышленников значительно поредело: многие бежали в Ломбардию, где после смерти Фридриха II, благодаря гражданским войнам и взаимной борьбе местных тиранов, они находили убежище от преследования инквизиции. Много осталось их в Лангедоке, проповедуя среди католиков и не имея определенного места жительства; шпионы инквизиции постоянно выслеживали их, но крестьяне выдавали их редко. Несмотря на систематическое и неумолимое двадцатилетнее преследование, число верующих катаров было еще очень велико. Их вера поддерживалась посещениями странствующих наставников и сношениями с Ломбардией. Около 1313 г. был осужден катарский проповедник, совершивший четыре раза апостольское путешествие в Ломбардию.
Ересь продолжала быть крупным социальным фактором, и инквизиция деятельно и успешно преследовала ее. Совершенствовалась организация инквизиции, которую тщательно пересмотрел в 1254 г. собор в Альби. Были учреждены постоянные судилища и точно определены границы инквизиторских областей. Для Прованса и земель к востоку от Роны центральным пунктом был сделан Марсель, эту область окончательно передали францисканцам. Остальные зараженные области были оставлены за доминиканцами, судилища которых находились в Тулузе, Каркассоне и Нарбонне. Одно время еретики искали убежища в Северной Франции. В 1255 г. Александр IV уполномочил особой буллой провинциала и инквизиторов Парижа преследовать беглецов даже в землях графа Тулузского. В эту эпоху должность инквизиторов неусыпно охранялась от вмешательства всяких других властей. Вначале инквизиция была подчинена контролю папских легатов, но впоследствии она сделалась независимой. Когда в 1257 г. епископ Авиньонский, легат Зон, пожелал в силу своего легатского полномочия взять на себя дело инквизиции, Александр IV предоставил ему действовать по своему усмотрению в пределах своей епархии, но запретил ему вмешиваться вне этих пределов в дела инквизиции. Людовик Святой и князья Альфонс де Пуатье и Карл Анжуйский предоставляли все силы государства в распоряжение инквизиции и принимали на себя ее расходы. Инквизиция сама была для себя законом.