Отпуская Гурия в Казань, царь и митрополит дали ему «Наказ», как действовать при обращении неверных. В «Наказе» внушалось святителю: всеми мерами приучать к себе татар и приводить их к крещению любовию, а отнюдь не страхом; которые захотят креститься своею волею, а не от неволи, тех крестить и лучших из них держать у себя в епископии, поучать их закону христианскому и покоить, а других раздавать для крещения по монастырям; новокрещеных, когда они выйдут из-под научения, чаще приглашать к своей трапезе и угощать; равно и не крещенных еще татар, которые будут приходить к нему с челобитьями, угощать и покоить в своем доме, говорить с ними с кротостию и приводить их к христианскому закону тихою и умиленною беседою; если какой провинившийся татарин убежит к нему, архиепископу, от опалы и захочет креститься, отнюдь не выдавать его воеводам, но крестить и покоить в своем доме и потом по совещании с воеводами или оставлять его в Казани на месте прежнего жительства, или отсылать к государю в Москву; если неверные татары обратятся к архиепископу с просьбою ходатайствовать за их братьев, уже осужденных воеводами на казнь, он должен брать этих осужденных на свои поруки и кого можно держать в Казани, а кого нельзя, тех отсылать к государю с своим печалованием за них; за татар же, которые подвергнутся легким винам, ходатайствовать пред гражданскою властию даже в том случае, когда бы никто из неверных не просил о том архиепископа. Одним из первых действий Гурия в своей епархии было основание и устройство монастырей с тою именно целию, чтобы иноки, не отвлекаясь житейскими попечениями, занимались обращением неверных и обучением детей. Мысли свои об этом он изложил пред государем и просил его дать для содержания устрояемых обителей отчины, дабы старцам не было нужды самим работать, орать землю и сеять в ней семена, но «да орют сердца людей и да сеют в них семя слова Божия». Царю очень понравилось такое намерение, и он отвечал святителю: «Ты устрояешь в данной тебе Богом и нами пастве монастырь (Зилантов), начатый мною, и хочешь строить другие. Доброе дело – да поможет тебе Бог!.. Блага твоя речь, чтобы старцам обучать детей и обращать поганых к вере – это и есть долг всех вас… Чернецы должны уподобляться апостолам, которых Господь наш послал учить и крестить людей неведущих. Учить же детей надобно не только читать и писать, но и право разуметь читаемое, чтобы они могли научить и других. О, как счастлива была бы земля Русская, если бы все владыки были таковы, как преосвященный Макарий, ты и Дионисий, и столько об этом пеклися!..» Затем царь извещал архиепископа, что сделал распоряжение об отводе вотчин для устрояемых казанских монастырей и присовокуплял: «А если увидите, что мало, пишите ко мне, на доброе дело я не пожалею и не откажу». Заботясь об учреждении монастырей с целию распространять чрез них христианство в пределах своей епархии, святитель Гурий не переставал и сам непосредственно трудиться для той же высокой цели. Он часто учил неверных познать Бога истинного, действовал на них примером своей строгой, подвижнической жизни, привлекал их к себе делами христианской любви, питал нищих и бедных, заступался за сирот и вдовиц. И таким образом «многих неверных привел к вере и крестил из них множество мужей, жен и детей», хотя время деятельного управления его епархиею продолжалось собственно около шести лет, так как последние три года своей жизни († 4 декабря 1563 г.) он был до того болен, что его лишь в великие праздники носили в церковь для слушания литургии, где он лежал или сидел.