В 1850-1860-е годы эта структура самое пристальное внимание уделяла слежке за Вольной русской типографией А. И. Герцена в Лондоне, издания которой, нелегально переправляемые в Россию, встречали здесь большой интерес и отклик.
Но деятельность агентуры III отделения не оставалась секретом и для самих поднадзорных. Так, в декабре 1860 года А. И. Герцен и Н. П. Огарёв уведомляли издателя газеты «Дэйли ньюз» о приезде в Лондон управляющего III отделения А. Е. Тимашева, целью которого являлось преследование Вольной русской типографии и ее создателей.
Позднее не меньшее беспокойство политической полиции империи стали внушать политэмигранты: С. Г. Нечаев, М. А. Бакунин и П. Л. Лавров.
В конце 50-х годов XIX века губернаторы и жандармские штаб-офицеры все чаще доносили в III отделение об усилении «глухого брожения» среди крестьянства. И действительно, только в 1857–1861 годах в России произошло 2165 крестьянских волнений, причем почти 62 % их приходится на январь — май 1861 года.
Как отмечалось в официальном обзоре деятельности III отделения за пятьдесят лет работы, оно, совместно с Отдельным корпусом жандармов, «принимая участие в предупреждении крестьянских волнений… в то же время следило за беспристрастием и правильным ходом дела, постоянно обращая внимание на те уклонения от закона, которые извращали высочайшую волю».
Уже во второй половине 1830-х годов жандармские офицеры все чаще стали доносить Бенкендорфу и сменившему его на посту начальника III отделения А. Ф. Орлову о волнениях рабочих промышленных предприятий, докладывая о вызывавших их причинах, ходе следствия по возникающим в связи с этим делам, бедственном положении мастеровых и необходимости оказания им помощи для предупреждения социального взрыва.
Причем эта информация, на основании которой готовились доклады Николаю I, зачастую более объективно освещала события (радение о спокойствии империи в целом и в отдельных ее местах!), нежели сообщения местных властей, стремившихся скрывать подлинные причины и масштабы происходившего.
Так, по представлению III отделения в соответствии с указом Николая в мае 1839 года в Санкт-Петербурге была основана больница на четыреста коек для беднейших слоев населения, а в 1844 году аналогичная больница появилась в Москве. В 1841 году, сообщалось в юбилейном отчете, «была учреждена под председательством генерал-майора корпуса жандармов П. Ф. Буксгевдена особая комиссия для исследования быта рабочих людей и ремесленников в Санкт-Петербурге. Представленные ею сведения были сообщены подлежащим министерствам и вызвали некоторые административные меры, содействовавшие улучшению положения столичного рабочего населения». По результатам работы комиссии 18 декабря 1841 года Бенкендорф представил императору записку «О мерах к отвращению беспорядков в содержании рабочих и ремесленников в Санкт-Петербурге».
Еще в апреле 1869 года Александр II предписывал начальнику Московского губернского жандармского управления генералу И. Л. Слёзкину обратить «особенное внимание на фабрики и фабричных рабочих». Последний, в свою очередь, отмечая, что «рабочие… весьма легко могут быть увлекаемы к разным беспорядкам и даже стачкам», обязал своих подчиненных «иметь самое тщательное наблюдение за фабриками, заводами, мастерскими и вообще за всеми теми местами, где находится приток рабочих, стараться узнавать негласно, не находятся ли между ними злонамеренные лица».
В июне 1869 года в циркуляре III отделения начальникам губернских жандармских управлений подчеркивалось, что «в среде молодежи сильно распространяется вредное в общественном и политическом отношениях направление, и молодежь эта предполагает действовать в возмутительном духе преимущественно среди нижних слоев населения…», причем «агитирующие обращают особое внимание на рабочие артели, в среде которых предполагают развивать социализм».
С середины 1850-х годов все чаще стали возникать также студенческие волнения в университетах. Как отмечалось в нравственно-политическом отчете III отделения за 1858 год, студенты «начали предъявлять неудовольствие на существующий порядок, желать преобразований, обращаться к начальству с разными просьбами». А начиная с 1861 года волнения студентов приобретают «хронический характер» и будут продолжаться вплоть до выхода «даровавшего свободы» царского Манифеста от 17 октября 1905 года.
Так, только при разгоне сходки 12 октября 1861 года были арестованы и отправлены в Петропавловскую крепость триста студентов Санкт-Петербургского университета. В тот же день в Москве были задержаны за участие в демонстрации перед домом генерал-губернатора еще три сотни человек, тридцать девять из которых впоследствии были высланы под надзор полиции.