Много сил отдал Н. А. Львов другой своей идее — созданию в России школ «земляного битого строения» в целях распространения удешевленного способа возведения пожаростойких зданий. Но и эта инициатива не получила должной поддержки, учебные заведения были вскоре закрыты, и лишь построенный в Гатчине по проекту Н. А. Львова Приорат свидетельствует о нереализованных возможностях землебитного строительства.
Постоянные заботы, разъезды на перекладных и самоотверженный труд подорвали здоровье Н. А. Львова — в начале 1800-х годов он долго и тяжело болел. Едва оправившись от недуга, он отправился на Северный Кавказ и в Крым, на обратном пути откуда скоропостижно скончался в Москве 21 декабря 1803 года.
Было бы, однако, неверным предполагать, что естественнонаучные занятия Н. А. Львова, его самоотверженная деятельность на благо России в 1780—1800-е годы препятствовали широкому кругу его артистических знакомств. На протяжении многих лет дружеская и творческая близость связывала поэта с художниками Д. Г. Левицким, В. Л. Боровиковским, композиторами Д. С. Бортнянским, Д. Сарти, Е. И. Фоминым, Н. П. Яхонтовым и др. Не были оттеснены на второй план и литературные интересы. Наоборот они крепли и расширялись — жизнь Н. А. Львова неотделима от львовско-державинского кружка, история которого как бы распадается на два периода. В конце 1770-х годов его ядро составляли Г. Р. Державин, В. В. Капнист. И. И, Хемницер, Н. А. Львов и его двоюродный брат Ф. П. Львов, в течение некоторого времени M. H. Муравьев и А. С. Хвостов. На первом плане для собиравшихся были совместное чтение стихов их обсуждение, беседы, участие в журнале «Санкт-Петербургский вестник». Именно с дружеским обсуждением в 1779 году оды «Успокоенное неверие» связывал Г. Р. Державин благотворный перелом в своем творчестве.
Внешние обстоятельства привели к нарушению традиции литературных собраний в 1780-е годы — лишь в начале следующего десятилетия они возобновляются. Членами кружка в это время становятся И. М. Муравьев, А. А. Мусин-Пушкин, А. М. Бакунин, А. Н. Оленин, близок к нему был и И. И. Дмитриев. На первый план выступают издательские предприятия — совместными силами готовятся к публикации «Басни и сказки И. И. Хемницера» (1799) и «Стихотворения Державина» (работа не была завершена). В этом содружестве, объединенном общностью литературных интересов и давним знакомством, ценили остроумие, талант, творческую смелость. Все мемуаристы отмечают исключительное положение Н. А. Львова при обсуждении эстетических проблем, признание его «гением вкуса». Однако понимание роли влиятельного литературного арбитра, выпавшей Н. А. Львову, невозможно без знания его собственных произведений, в первую очередь поэтических и драматических.
О характере литературных симпатий Н. А. Львова в 1770-е годы позволяет судить его «Путевая тетрадь № 1», сохранившаяся в рукописном отделе Пушкинского Дома. В тетрадь заносились выписки из книг иностранных авторов, переводы, экспромты, тексты стихотворений, эпиграмм, песен, загадок и т. д. Судя по ним, и после прекращения «Трудов четырех общников» литература французского Классицизма и Просвещения оставалась объектом тщательного изучения Н. А. Львова. Однако в центре внимания поэта были произведения, отразившие интерес их авторов к внутреннему миру человека — сонеты Ф. Петрарки, эпистолярные романы Ж.-Б. д’Аржанса, Ш.-Л. Монтескье, что прямо связано с формированием литературы русского сентиментализма. В отличие от своих предшественников классицистов, ставивших перед собой задачи общественного воспитания, подражания прекрасным образцам, максимальной точности слововыражения, писатели-сентименталисты стремились к познанию внутреннего мира человека во всей его полноте и непредсказуемости. Тончайшие оттенки чувств, рождение страстей, загадочные влечения становятся предметом изображения, тогда как литературные условности рекомендации все более тяготят их. Н. А. Львов оказывается весьма восприимчивым к новым веяниям — бо́льшую часть его лирических произведений 1770-х годов составляют песни. Они написаны под сильным влиянием А. П. Сумарокова, лирика которого стала провозвестницей русского сентиментализма.
В журнале «Санкт-Петербургский вестник» в 1780 году появилась без подписи песня Н. А. Львова «Цари! вы светом обладайте...», однако его подлинным литературным дебютом нужно признать публикацию в 1783 году стихотворения «Идиллия. Вечер 1780 года ноября 8» в «Собеседнике любителей российского слова», издававшемся при непосредственном участии императрицы. Стихотворение в полной мере отразило увлечение Н. А. Львова французской эротической поэзией, предвосхитив поиски К. Н. Батюшкова начала XIX века. Тем не менее этот путь, успешно начатый, не удовлетворил поэта. Постепенно он приходит к мысли о необходимости безыскусности и простоты в стихах, более активном использовании художественных средств, имеющих яркий национальный колорит.