В 1872 году духовное начальство предлагало ему снова принять управление епархией, даже Московской, а потом в этом же году предлагало ему заседать в судном отделении Святейшего Синода.
В 1879 году святителя Феофана через Святейший Синод приглашал в Японию отец Николай (Касаткин), будущий равноапостольный просветитель Японии (память 3 февраля). Но епископ Феофан отказался от этих приглашений. После пасхальных дней 1872 года он начал вести затворническую жизнь. Он прекратил всякие сношения с людьми, перестал ходить в монастырский храм на богослужение и затворился в отдельном флигеле. С этого времени он принимал только настоятеля пустыни, духовника игумена Тихона и келейника отца Евлампия. К этому времени епископ Феофан устроил в своих келлиях малую церковь во имя Крещения Господня, в которой служил Божественную литургию во все воскресные и праздничные дни, а в последние 11 лет ежедневно.
В богослужении и молитве, в подвигах телесных и духовных проходила большая часть затворнической жизни архипастыря. В свободное от духовных подвигов время он занимался учено-литературными богословскими трудами, писал множество писем к разным лицам, обращавшимся к нему с недоуменными вопросами, с просьбами о помощи и наставлениях. Уйдя из мира и почти не встречаясь с людьми, епископ-затворник интересовался жизнью Церкви и своей родины. Он выписывал много журналов. В кабинете у него была огромная библиотека. При написании своих произведений святитель использовал обширную литературу на русском и иностранных языках.
В подвиге духовнолитературного творчества святитель Феофан видел великое служение Церкви Божией. Об этом он говорит в одном из своих писем: «Писать – это служба Церкви нужная». Весьма разнообразны предметы и содержание творений Вышенского затворника. Почти ни одна деталь духовной жизни не ускользнула от его глубокого, внимательного наблюдения. Но главной темой всех его многочисленных произведений является спасение во Христе. Один перечень этих творений вызывает благоговение.
Основой для его богомудрых писаний служили почти исключительно творения восточных церковных учителей и аскетов. Учение епископа Феофана во многом родственно учению старца Паисия Величковского. Это особенно заметно в раскрытии тем о старчестве, умном делании и молитве. Как выдающийся знаток аскетической письменности, преосвященный Феофан не только отразил ее особенности в своих творениях, но и воплотил в своей жизни, проверив истинность святоотеческих аскетических предпосылок собственным духовным опытом. По содержанию его сочинения распадаются на три отдела: нравоучительный, истолковательный и переводный. Особенно большую ценность для богословской науки представляют многочисленные труды святителя по христианской нравственности. В своих нравоучительных произведениях преосвященный Феофан изобразил идеал истинной христианской жизни и пути, ведущие к его достижению. В сочинениях святителя Феофана излагаются основы святоотеческой психологии. Всесторонне образованный архипастырь-учитель проник в сокровенные тайники человеческой души. В своих сочинениях он сумел сочетать глубину психологического анализа и богословия с простотой изложения. Обозревая душевные и духовные способности человека, преосвященный Феофан глубоко проникает в его внутренний мир. Это проникновение является следствием тщательного самонаблюдения и большого духовного опыта святителя.
Среди творений епископа Феофана почти не встречается трудов специально догматического характера, но поскольку нравственное учение христианства стоит в неразрывной связи с христианскими догматами, то в разных местах его трудов можно увидеть раскрытие и догматического учения. Догматический элемент в творениях святителя особенно важен потому, что разъяснения автора касаются высочайших и труднейших пунктов христианской догматики. Одним из важнейших дел жизненного подвига преосвященного Феофана являются его замечательные труды по изъяснению Слова Божия, которые представляют собой ценный вклад в русскую библеистику. В тесной связи со всеми трудами епископа Феофана в области богословия стоит его переводческая деятельность. Свою духовную опытность он почерпал не только из личных внутренних переживаний, но и из аскетической письменности, которой всегда особенно интересовался. Важнейшей из переводных работ святителя является «Добротолюбие», главный предмет которого составляют писания о духовной жизни основателей и великих учителей христианского аскетизма. Особый вид литературных трудов преосвященного Феофана представляют его многочисленные письма, которыми он обменивался со всеми, кто просил его советов, поддержки и одобрения, начиная с сановников и кончая простолюдинами. Искренность и любовь к людям святитель сохранил до своей блаженной кончины. Все Духовные академии Русской Православной Церкви избрали святителя Феофана своим почетным членом, а Санкт-Петербургская присвоила ему в 1890 году звание доктора богословия за многополезные богословские сочинения.