В 1902 году он был назначен инспектором, а вскоре – ректором Олонецкой духовной семинарии.
В 1902 году им была написана книга «Записки по дидактике», которая стала основой духовной педагогики. В 1908 году архимандрит Фаддей написал большое исследование под заглавием «Иегова», за которое ему была присуждена степень доктора богословия.
21 декабря 1908 года архимандрит Фаддей был хиротонисан во епископа Владимиро-Волынского, викария Волынской епархии. Став епископом, он не изменил взятому на себя подвигу поста и молитвы. Пасомые сразу почувствовали в нем человека святой жизни, образец кротости, смирения и чистоты.
В дни революционной смуты владыка Фаддей был арестован. Его арест встревожил все православное население города. Только 9 марта 1922 года епископ Фаддей был освобожден и выехал в Москву. По прибытии он сразу пошел к патриарху Тихону. Рассказал об обстоятельствах своего «дела» и просил патриарха определить его на одну из кафедр.
Находясь в Москве, архиепископ Фаддей принимал деятельное участие в работе Священного Синода при Патриархии. В марте месяце 1922 года большевики приступили к изъятию церковных ценностей. Началось новое гонение на Православную Церковь. Патриарх Тихон был арестован.
Вскоре был арестован и архиепископ Фаддей по обвинению в печатании и распространении воззвания митрополита Агафангела (Преображенского), которому патриарх поручил временное управление Православной Церковью. В сентябре 1922 года святитель был выслан на один год в пределы Зырянской области. Во время перевозки архиепископ Фаддей все продуктовые передачи целиком отдавал старосте, и тот делил на всех. Но однажды, когда поступила обычная передача, вспоминал очевидец, «владыка отделил от нее небольшую часть и положил под подушку, а остальное передал старосте. Я увидел это и осторожно намекнул владыке, что, дескать, он сделал для себя запас. “Нет, нет, не для себя. Сегодня придет к нам наш собрат, его нужно покормить, а возьмут ли его сегодня на довольствие?” Вечером привели в камеру епископа Афанасия (Сахарова), и владыка Фаддей дал ему поесть из запаса. Я был ошеломлен предсказанием…»
Летом 1923 года срок ссылки закончился, и архиепископ Фаддей уехал в Волоколамск под Москвой. Здесь он жил, а служить ездил в московские храмы.
После окончания ссылки в декабре 1923 года святитель был назначен на Астраханскую кафедру. По прибытии в город он сразу с вокзала пошел в храм совершать службу и до позднего вечера благословлял молившихся и собравшийся вокруг храма народ.
Жил святитель очень скромно, не имея ничего своего. Давали ему чай или обед – он пил и ел, если не давали – не спрашивал. Он всегда считал себя гостем и зависимым от того, кто ему прислуживал и помогал. За все время своего пребывания в Астрахани архиепископ Фаддей ни одного слова не сказал против обновленцев публично, но пример его личной жизни был красноречивее любых слов.
Нравственное влияние архиепископа Фаддея на паству было огромное. В домах многих верующих, в переднем углу, вместе с иконами находились фотографии владыки Фаддея. Служил владыка очень часто, а после службы он проводил беседы: в церкви святых апостолов Петра и Павла разъяснял Новый Завет, начиная с Евангелия от Матфея и кончая Апокалипсисом. В церкви стояла глубокая тишина и какой-то проникновенный покой. После акафиста в Покровской церкви по пятницам архиепископ Фаддей разъяснял Ветхий Завет, а после акафиста в воскресенье предлагал жития святых дня. Проповеди он говорил за каждой Литургией, даже и тогда, когда бывал нездоров.
В октябре 1926 года был арестован Патриарший Местоблюститель митрополит Сергий (Страгородский). В права Местоблюстителя вступил архиепископ Ростовский Иосиф (Петровых), который назначил одним из своих заместителей по управлению Церковью архиепископа Фаддея (Успенского). Архиепископ Фаддей выехал из Астрахани в Москву, чтобы приступить к исполнению возложенных на него обязанностей по управлению Церковью. Но в Саратове он был, по распоряжению Тучкова, задержан и отправлен в город Кузнецк, откуда власти разрешили ему выехать только в марте 1928 года.
В 1928 году владыка Фаддей был переведен в Тверь. Здесь он поселился на тихой улочке в угловом доме с крошечным садом, огороженным высоким деревянным забором. В саду вдоль забора шла тропинка, по которой он подолгу ходил и молился, особенно по вечерам. После молитвы он благословлял на все стороны город и уходил в дом.
По свидетельству многих прихожан, владыка обладал даром прозорливости и исцеления. Однажды во время елеопомазания одна девушка говорит другой: «Смотри, одной кисточкой мажет, ведь можно заразиться». Когда девушки подошли, он помазал их не кисточкой, а другим концом ее с крестиком. Житель Твери Александр Куликов, когда ему было три года, упал и сильно расшибся. В боку образовалась опухоль. Его мать обратилась к хирургу, и тот предложил сделать операцию, хотя сам сомневался в положительном ее исходе. Сильно скорбя, мать понесла мальчика в храм к Литургии. Служил архиепископ Фаддей. Со слезами мать поднесла мальчика ко святой Чаше. Владыка спросил, о чем она плачет. Выслушав, он сказал, что операцию делать не нужно, надо помазать больное место святым маслом. Она так и сделала, и мальчик вскоре поправился.