Во время нацистского вторжения во Францию в мае 1940 года Блант проявил себя с самой лучшей стороны и эвакуировал свое подразделение в Англию организованно и без потерь. Впоследствии за мужество и самоотверженность, проявленные в боевых действиях во Франции, Энтони Блант был награжден французским правительством орденом Почетного легиона.
После возвращения Бланта в Англию оперативный контакт с ним восстановил резидент «легальной» резидентуры НКВД в Лондоне Анатолий Горский.
В тяжелые для Англии дни начального периода Второй мировой войны ее спецслужбы испытывали определенные кадровые трудности. Просто не хватало сотрудников, а тем более — опытных. Руководство страны приняло решение призвать на службу в разведку и контрразведку выпускников ряда престижных английских университетов, в число которых попал и Энтони Блант.
Бланта рекомендовал его близкий друг Виктор Ротшильд, член известной банкирской семьи, который к тому времени уже работал в контрразведке.
Осенью 1940 года Блант получил приглашение на работу в британскую контрразведку (МИ-5). Его направили в отдел «D», который занимался обеспечением безопасности военных предприятий, а также имел отношение к контрразведывательной работе в армии.
Являясь помощником руководителя отдела, Блант получил доступ к большому количеству секретных материалов, содержание которых он передавал в Москву.
Успешная работа Бланта была отмечена руководством отдела, и через некоторое время его перевели с повышением в управление «В» (контрразведка), он стал помощником заместителя начальника управления. Оперативная отдача от Бланта значительно возросла.
Подразделение, которое курировал Блант, осуществляло, в частности, наблюдение за иностранными посольствами, находившимися в британской столице. Благодаря поступавшей от него информации советская разведка в Лондоне не знала ни одного провала.
И на новом месте руководство контрразведки отмечало успешную работу Бланта. Так, он с блеском сумел выполнить задание, касающееся весьма щекотливой темы — организовать негласный досмотр дипломатической почты посольств и дипломатических миссий иностранных государств и правительств в эмиграции в Лондоне.
Сотрудники Бланта вскрывали вализы диппредставительств, пользовавшихся обычной почтой. Однако и те государства, которые использовали дипломатических курьеров, нередко становились жертвами британской контрразведки. Обычно под предлогом задержки транспорта или по другим причинам дипкурьерам предлагалось закрыть вализы в сейф в приемном пункте, а самим идти отдыхать. Двух-трех часов было достаточно, чтобы вскрыть вализу, сфотографировать находившиеся в ней документы и снова запечатать ее так, чтобы не оставалось никаких следов.
Кроме того, Блант сумел создать стройную систему работы подразделений наружного наблюдения английской контрразведки. Новшества, которые предложил Блант, значительно повысили уровень функционирования этих подразделений. Копии документов по данному вопросу он передал в резидентуру, что сыграло большую роль в организации встреч с агентурой. Сотрудники советской разведки были хорошо осведомлены о методах и приемах ведения английской контрразведкой наружного наблюдения, что значительно повысило безопасность их работы.
Блант регулярно информировал Москву о проводимых англичанами так называемых «активных мероприятиях» против Советского Союза, то есть о передаче по официальным и неофициальным каналам дезинформации. Лондонская резидентура заблаговременно получала от него информацию о планируемых подрывных акциях против советских учреждений в Англии и их персонала. Эти сведения давали возможность вовремя нейтрализовать действия английской контрразведки.
С помощью Бланта были получены сведения о секретных сепаратных переговорах эмиссаров Великобритании и США с представителями Третьего рейха в 1943—1944 годах. Эти переговоры были прекращены после решительного протеста Советского Союза.
Блант имел доступ к службе радиоперехвата и дешифрования, которая занималась дешифровкой немецких телеграмм, что давало ему возможность добывать важную информацию. В официальных материалах внешней разведки по этому поводу, в частности, указывается: «Пожалуй, самым значительным достижением Бланта в годы войны была организация передачи им советской разведке материалов английской дешифровальной службы».