Кроме того, Бёрджесс курировал радиовещание на Германию. Антигитлеровские пропагандистские передачи МИ-6 вела с территории Люксембурга и Лихтенштейна.
После начала Второй мировой войны поток секретной разведывательной информации от Бёрджесса значительно увеличился. Он поставлял самые разнообразные сведения — от планов британской разведки физически ликвидировать Гитлера до организованной МИ-6 забастовки шведских шахтеров с целью лишить Германию поставок шведской железной руды.
До начала 1940 года Бёрджесс совмещал работу на Би-би-си с функциями консультанта руководителя отдела «D» Лоренса Гранда. В апреле 1940 года он окончательно перешел на работу в отдел. Одним из направлений его деятельности было также создание диверсионной школы в Брикендонбери-холле. Британские разведчики в шутку называли ее «школой Гая Фокса» в память англичанина, пытавшегося в 1605 году взорвать британский парламент.
Однако вскоре школа была закрыта. Бёрджесс лишился работы в МИ-6 и вернулся на Би-би-си. Он заручился поддержкой Фугмана и своего друга Энтони Бланта, работавшего в британской контрразведке, чтобы попытаться устроиться на работу в МИ-5. Это было непростой задачей. Британские контрразведчики, представлявшие собой замкнутую касту, не принимали в свой круг «людей со стороны» без предварительного испытания. Поэтому МИ-5 первоначально использовала Бёрджесса в качестве агента. Ему было дано задание завербовать швейцарского журналиста, известного своими прогерманскими взглядами. С этой задачей Гай успешно справился. Журналист стал ценным источником информации об отношениях Германии со Швейцарией не только для британских, но и для советских спецслужб.
Советская разведка использовала Бёрджесса для получения наводок и разработки сотрудников МИ-5, а также выпускников Кембриджского университета.
Здесь необходимо отметить, что, будучи обаятельным человеком, Гай Бёрджесс во время войны приобрел множество друзей во всех важных английских учреждениях и получил такие разведывательные возможности, которые позволяли освещать практически любые вопросы, интересующие Москву. А видный советский разведчик полковник Юрий Иванович Модин, работавший с членами «Кембриджской пятерки» в 1947—1953 годах и позже написавший ставшую бестселлером книгу «Судьбы разведчиков. Мои кембриджские друзья», считал Бёрджесса «самым важным агентом, который был в состоянии выполнить любые, подчас чрезвычайно тяжелые задания Центра».
В своей среде Бёрджесс был душой общества и неизменно пользовался безоговорочным уважением своих товарищей, которые были всегда готовы прийти ему на помощь. Правда, влиятельных знакомых Бёрджесс довольно часто использовал и в своих личных интересах, особенно если такая необходимость возникала. Так, во время одного из отпусков он поехал в Гибралтар, где встретился с бывшими друзьями, сотрудниками резидентуры британской разведки. Приятели оказались, по его мнению, слишком «проамерикански» настроенными, и он с ними устроил драку, после которой в Лондон ушла жалоба. Высокопоставленные друзья Бёрджесса сумели замять неприятный инцидент.
До 1944 года Бёрджесс был наиболее результативным и энергичным членом «кембриджской группы». Выполняя задания своих друзей из МИ-5 и МИ-6, он сумел завоевать доверие многих сотрудников британских спецслужб, включая самых высокопоставленных. Бёрджесс скрупулезно собирал, а затем передавал своему куратору из лондонской резидентуры НКВД всю информацию, касающуюся сотрудников МИ-5 и МИ-6 и их агентуры, в том числе и за рубежом. Как отмечала резидентура в оперативных письмах в Центр, он выполнял эту работу «не потому, что ожидал материального вознаграждения, а потому, что верил, что выполняет особое задание, и это льстило его самолюбию».
Как уже отмечалось выше, в признание выдающихся заслуг каждого из членов английской «пятерки» руководство НКВД приняло решение назначить им пожизненную пенсию. Ее следовало передавать через лондонскую резидентуру или за месяц, или сразу за три месяца, или за год при соблюдении строгой конспирации.
Юрий Модин позже рассказывал:
«По тем временам эти пенсии выражались в довольно солидной сумме. Информацию о их назначении члены “пятерки” получили от своего связного. Ответ от них пришел не сразу. Со временем каждый йз них прислал в Центр личное письмо. Они поблагодарили нас за щедрый жест, но в то же время изложили мотивы своего сотрудничества с Советским Союзом: борьба против фашизма и содействие мировой революции. А в заключение все как один заявили, что им и в голову не приходило работать за деньги, а потому не может быть и речи, чтобы унизить дело, которому они себя посвятили, согласием принять даже самую незначительную сумму.