У період, коли Крайовим провідником був С. Бандера, важливим аспектом діяльності ОУН стали антирадянські агітаційно-пропаґандистські та бойові акції. Маючи фінансову підтримку з-за кордону, Комуністична партія Західної України (КПЗУ) активізувала свою діяльність. У журналі «Розбудова нації» зазначалося, що ОУН буде поборювати ідеологію протилежних політичних угруповань та вживати рішучі заходи проти всіх ворогів, передусім проти своїх найбільш крайніх противників — «угодовців-хрунів» та «радянофілів-ікроїдів». У 1932—33 рр., під час голодомору, організованого комуністичним режимом в Україні, ОУН проводила потужну роз’яснювальну антибільшовицьку кампанію, трактуючи загибель мільйонів українців як наслідок спланованої акції, із допомогою якої радянська влада прагне ослабити націю. КЕ ОУН на чолі із С. Бандерою доручила найліпшим пропаґандистам виголосити в усіх студентських осередках спеціальні доповіді. Користуючись мережею легальних товариств й організацій, ОУН у зазначений час провела політичну кампанію, спрямовану на викриття злочинних дій СССР. Ця акція ОУН ударила по радянофільських позиціях у Західній Україні. Боротьбу за допомогою усного й друкованого слова доповнювали акти індивідуального терору щодо комуністів. Одночасно з поборюванням прибічників комуністичного режиму серед інтелігенції ОУН розгорнула таку саму акцію й на низовому рівні. Про це ставало відомо всій окрузі й зацікавлювало навіть тих, хто був байдужим до того, хто такі совєтофіли-комуністи й чим вони можуть зашкодити. У декількох місцевостях, де КПЗУ мала сильні позиції, дійшло до масових сутичок, зокрема на Дрогобиччині, у Яворові та інших місцях. На знак протесту проти штучного голодомору, влаштованого радянською владою, 22 жовтня 1933 р. Микола Лемик вчинив замах на високопоставленого розвідника НКВД Олєксєя Майлова, який працював на той час із перевіркою в консульстві у Львові. Атентат було здійснено згідно з наказом С. Бандери. 12 травня 1934 р. відома активістка ОУН Катерина Зарицька заклала бомбу під редакцію газети «Праця».
За рекомендацією С. Бандери Є. Коновалець доручив Івану Мітринзі — «Сергію Орелюку» організаційний зв’язок зі Східною Україною. Мітринга очолив референтуру з підсовєтських справ (згодом був призначений спеціальним референтом із соціальних питань) і діяв окремо від основної мережі ОУН. Він особисто підібрав у референтуру помічників, безпосередньо контактував із Коновальцем і Бандерою. Працівники референтури переправляли нелегальну літературу в радянську Україну та отримували звідти потрібну інформацію. Із наказу С. Бандери Я. Карпинець виготовив у Кракові спеціальні повітряні балони для переправляння й розкидання оунівських відозв і летючок над Східною Україною. Також було виготовлено два радіоприймачі для зв’язку з організаційними кур’єрами.
Проти українських націоналістів польська поліція використовувала різні методи, зокрема підсилала своїх агентів, вербувала донощиків та провокаторів. У той час, коли КЕ керував С. Бандера, ОУН розгорнула нещадну боротьбу з «хрунями-угодовцями», тобто тими українцями, які добровільно йшли на співпрацю з польською владою. Особливого розголосу набуло вбивство директора Львівської гімназії Івана Бабія 25 липня 1934 р. Смертний вирок, винесений революційним трибуналом ОУН, виконав Михайло Цар. Значний резонанс у суспільстві викликав замах на Якова Бачинського, вчинений 31 березня 1934 р. Після тривалого стеження суд ОУН виніс вирок, виконавцями якого стали Роман Мигаль і Роман Сеньків. Одним із найгучніших виступів, які виявляли ставлення ОУН до польської влади, було вбивство міністра внутрішніх справ Броніслава Пєрацького, скоєне 15 червня 1934 р. у Варшаві. За наказом Бандери атентат виконав бойовик ОУН Григорій Мацейко — «Гонта», декілька разів вистріливши в урядовця. Такі акції проводилися з метою привернути увагу світової громадськості до нестерпного становища українців у Польщі.
У 1934 р. діяльність ОУН досягла найбільшого розмаху за міжвоєнний період. КЕ ОУН під проводом С. Бандери ухвалила рішення про організацію «зелених кадрів». Цей план виник у зв’язку з можливістю проведення польською владою пацифікації. Усі розконспіровані члени ОУН мали перейти в глибоке підпілля й вести з окупантами непримиренну боротьбу, об’єднуючись у збройні партизанські загони. На думку М. Климишина, проект Бандери зі створення зелених кадрів, передусім на Волині й в Карпатах, передував створенню УПА. Їхнім основним завданням мало бути визволення заарештованих членів ОУН.
Один із найбільших опонентів С. Бандери в ОУН Лев Ребет так характеризував в спогадах його діяльність на посаді Крайового провідника: «Його організаційний сприт і реалістичний підхід до справ, що особливо корисно виділявся на тлі загального молодечого романтизму середовища ОУН, спричинили те, що (хоч він порівняно короткий час очолював організацію в Західній Україні і не вклав нічого особливо питоменного та основоположного) серед оточення «Академічного Дому» він зумів здобути тривкіше місце. Він попросту став символом піднесення цього середовища, а посередньо всієї молоді того часу, і цю позицію не змогли захитати ні пізніший великий провал апарату, за який він формально відповідав, ні довгі роки його неприявности в роботі ОУН».