Непродолжительное пребывание на кафедре при Юлиане Афанасий ознаменовал одним из величайших своих деяний, созвав в августе собор в Александрии с целью объединить антиохийских евстафиан и мелетиан. Собор имел в виду местные обстоятельства и не был многолюдным (более 20–ти епископов, кроме египетских — Евсевий Верчельский и Астерий Петрский из Аравии). Но антиохийское разделение отражало общее положение дел на Востоке, и высокий авторитет Афанасия гарантировал правильное с догматической точки зрения и наиболее целесообразное в практическом отношении решение дела.
По рассказу Руфина, на соборе «исповедников» был поставлен вопрос: как относиться к лицам из клира, находившимся раньше в общении с арианами и теперь искавшим общения с Церковью? Некоторые ревнители не находили возможным оставлять за ними священный сан. Но собор постановил лишить сана лишь вождей ереси, а прочим оказывать снисхождение, чтобы содействовать обращению через них и других (ср.: 1 Кор. 10, 33). В томосе собора об этом не говорится. Но впоследствии Афанасий упоминает о таком решении собора, с которым согласны были и соборы в Греции, Испании и Галлии (Ath. Ер. ad Rufinianum). Вероятно, отправленные от имени собора на Восток Евсевий и Астерий получили относительно этого только устные инструкции.
От желающих присоединиться к исповедникам Никейской веры собор внушал требовать лишь правого учения о Троице. С одной стороны, они должны, принимая Никейскую веру, анафематствовать и противоположную крайность — савеллианство, также нечестие Павла Самосатского, учение гностиков (Валентина и Василида) и манихеев. Но что касается терминологии, то не должно навязывать им выражение μία ύπόστασις, ссылаясь на мнимое постановление Сердикского собора. Когда говоривших о трех ипостасях спрашивали, какой смысл они соединяют с таким словоупотреблением, оказалось, что они совершенно православные, отмечая действительное существование Отца, Сына и Св. Духа, не отвергают они и Их единосущия. Наоборот, говорившие об одной ипостаси оказались чуждыми савеллианства, ύπόστασις они употребляли в смысле ούσιά для выражения единой природы Божества. После этих разъяснений и те и другие согласились, что «исповеданная в Никее вера выше и точнее этих речений и что лучше довольствоваться и пользоваться ее словами» (τοις ταύτης άρκεΐσθαι μάλλον και χρασθαι ρήμασιν). Обнаружилось на соборе еще разногласие по вопросу о воплощении Спасителя. Спорившие об этом предмете согласились, что нужно признавать не вселение лишь Слова в святого человека, подобное обитанию Его в пророках, но исповедовать, что Сам Логос сделался плотью (ούτος ό Λόγος σαρξ έγένετο): но Он имел в то же время не бездушное и не неразумное тело (Ath. Tom. ad ant.).
В послании собора (Афанасия ό προς τους Άντιοχεΐς τόμος) указываются лишь догматические основания дли примирения антиохийцев; и а) осуждается не только арианство, но и духоборство, б) различие терминов признается не нарушающим единство веры, в) осуждается аполлинарианство и вместе будущее несторианство.
Послание было обращено к евстафианам. Прочитав его, они должны были пригласить мелетиан к общению на указанных условиях и потом устроить вместе богослужебные собрания. Когда, однако, Евсевий и Астерий прибыли в Антиохию, примирение оказалось уже невозможным. Люцифер, не без намерения, вероятно, уклонившийся от приглашения на собор, отправив лишь туда из Антиохии (как и Павлин) двух диаконов, поставил для евстафиан епископом Павлина.
Гораздо более многочисленная партия мелетиан, разумеется, не могла отказаться от своего высокопоставленного главы — Мелетия в пользу Павлина. Дело ограничилось тем, что Павлин подписал томос; к мелетианам послы, вероятно, и не обращались. Но послание имело весьма важное принципиальное значение для будущего времени. На новоникейцев уже нельзя было теперь смотреть как на еретиков за их терминологию, не расходясь с авторитетом Афанасия. И самому Павлину приходилось потом ссылаться на свою подпись под этим документом.
Царствование Иовиана, возведенного войском на престол на другой день после того, как Юлиан пал в битве с персами, было слишком коротким, чтобы произвести существенное изменение в положении церковных дел (27 июня 363 г. — 16 февраля 364 г.). Новый император при самом избрании заявил о своих христианских убеждениях, и представители почти всех существовавших тогда религиозных партий поспешили обратиться к нему за покровительством. Аномии Кандид и Арриан, родственники царя, агитировали перед ним против Афанасия в Ефесе. Омии из Александрии тоже пытались неоднократно выступать против Афанасия с обвинением в Антиохии, прося дать в Александрию нового епископа; прибыл в Антиохию Лукий, Евзоий действовал через евнухов. Иовиан посоветовал арианам поучиться вере у Афанасия, крайне сурово встретил Лукия и подверг наказанию евнухов за интриги. Македониане еще раньше других подали Иовиану петицию (Василий Анкирский, Сильвиан Тарсский, Софроний Помпейопольский и др.), прося свободы вероисповедания для себя и устранения влияния аномиев (Socr. Η. Ε. Ill, 25; Soz. Η. Ε. VI, 4,3). Мелетий, составив в Антиохии собор, также подал вместе с другими 26 епископами заявление о принятии Никейского символа; в числе подписей под этим документом есть и подпись Акакия Кесарийского (Socr. Η. Ε, III, 25). Сам император считал представителем истинного православия лишь Афанасия; по его желанию Афанасий писал ему послание о вере и потом сам являлся в Антиохию (возвратился он в Александрию 14 февраля 364 г.). Неожиданная смерть императора, еще не вступившего в столицу Империи и находившегося только на пути туда, была, однако, концом только что начавшегося благосклонного отношения гражданской власти к православию на Востоке.