Начиная с 1922 г. А., не оставляя художественно-поэтических занятий, преимущественно посвящает себя театру. Театр мыслится как вселенское, космическое действо, выявляющее природу человеческого и божественного, засыпающее ров между жизнью и искусством. В 1926 г. А. дистанцируется от группы К. Бретона: мэтр «отлучает его», а в 1927 г. сам А. пишет манифест против сюрреализма. Однако влияние сюрреалистических идей ощутимо в основанном им совместно с Робером Ароном и Роже Витраком «Театре Альфреда Жарри» (1926–1930). Хотя репертуар театра был невелик (4 спектакля, 8 представлений), его опыт оказал глубокое воздействие на театральную жизнь Европы, в частности театральную деятельность Питера Брука. В первом трехчастном спектакле (1927) были представлены «Сожженная утроба, или Безумная мать» А. и М. Жакоба — шокирующе-непристойное осмеяние конфликта между театром и кино; провокативная, дадаистская (см.: дада) по духу пьеса «Многодетная мать» М. Робюра (псевдоним Р. Арона); фрагменты из «Тайн любви» Р. Витрака. Во второй постановке (1928) был представлен третий акт из «Полуденного раздела» П. Клоделя, сыгранный вопреки авторской воле. После спектакля состоялся показ запрещенного в то время во Франции фильма В. Пудовкина «Мать». Во время представления третьего спектакля («Сон» А. Стриндберга, 1928 г.) А., выступавший в роли персонифицированной Теологии, обратился непосредственно к залу с заявлением о том, что Стриндберг был таким же бунтовщиком, как Жарри, Лотреамон, Бретон и сам А.; это вызвало скандальную реакцию Бретона, прервавшего своим вмешательством слудующее представление «Сна». Последней, четвертой постановкой стал антипатриотический водевиль Витрака «Дети у власти». А. — автор и постановщик драмы «Ченчи» (1935) по мотивам произведений Шелли и Стендаля; шокирующая откровенность изображения инцестуальных мотивов спровоцировала скандал. Кроме того, как актер А. играл в постановках Ш. Дюллена, Л. Жуве, Ж. Питоева, снимался в фильмах К. Дрейера, Г. В. Пабста, А. Ганса, Ф. Ланга. А. — автор ряда поэтических сборников. Его перу принадлежат воззвания к папе, далай-ламе и всем властителям и психиатрам мира, тысячи писем из психиатрической лечебницы в Родезе, открывающие бездны телесной и психической жизни, ужас существования. В письмах, названных Ж. Батаем «последними закатными отблесками развалин сюрреализма», А. скрупулезно картографирует свои «сокровенные глубины», сосредоточиваясь на топографии разума в его крайних состояниях. Его творческая сила позволяет «снять с существования маску из плоти и добраться до чудовищного скелета вещей» (Адамов А. «Высочайшая вершина бездны»; «Будь благословенна, о плоть, ибо ты защищаешь нас от ужаса костей» — говорится в одном из текстов майя).
Театральное новаторство А. состоит в стремлении превратить театр в сакральное пространство мистического опыта, духовного и физического обновления актеров и зрителей, радикальной трансформации их психофизической организации. Выдвинутая им концепция «чистого театра» предполагает ликвидацию линии водораздела между актерами и публикой, словом и жестом, пластикой, театром и жизнью. Подтверждение своих идей А. искал в архаических практиках балийского театра, магии, каббалистических учениях, гадании таро, египетской Книге мертвых; связанных с употреблением пейотля солярных культах и ритуальных церемониях индейцев тараумара, к которым он приобщился в 1936 г. в Мексике; учении друидов, чье углубленное исследование состоялось в Ирландии в 1937 г. В основе его эстетики — стремление изменить жизнь, превратить ее в магический ритуал. В этом отношении он идет дальше сюрреалистов, чьей целью было изменение системы художественного мышления.