После распада «Земли и воли» на «Черный передел» и «Народную волю» Л. А. Тихомиров примыкает ко второй организации, превращаясь в члена ее Исполнительного комитета и Распорядительной комиссии. Новый период своей революционной деятельности Л. А. Тихомиров связывает с мечтами о государственном перевороте посредством заговора, принимая террор, который стремится подчинить созидательным идеям. Активно участвуя в революционном народовольческом движении, Л. А. Тихомиров играет первостепенную роль в составлении программы, редактирует партийную газету и большую часть прокламаций Исполнительного комитета. В 1879 году он поддерживает решение о цареубийстве, но при выходе из Исполнительного комитета в следующем году не принимает участия в принятии решения об убийстве Александра II, состоявшегося 1 марта 1881 года. После цареубийства, занимая лидирующее положение в партии из-за арестов ее руководителей, Л. А. Тихомиров отрицательно высказывается о возможном убийстве Александра III, настаивает на ограничении деятельности партии письмом к новому императору. Желая избежать ареста, в 1882 году Л. А. Тихомиров уезжает в Швейцарию, затем во Францию, где его сопровождают жена с малолетним сыном.
С Францией связан завершающий этап революционной деятельности Л. А. Тихомирова, характеризуемый мыслителем как мечта о государственном перевороте путем заговора, соединенная с резким отрицанием террора, требованием усиления культурной работы. На этом этапе в мировоззрение Л. А. Тихомирова прочно входит идея культуры, он окончательно осознает двусторонний характер революционного действия в виде разрушительного и культуросозидающего акта, определяя для себя приоритет последнего. Полагая культурную миссию революционера одной из основных, Л. А. Тихомиров стремится скорректировать программу «Народной воли», превратив ее в подлинно русскую, национально-революционную организацию, способную инициировать широкое культурно-революционного движение. Последовательно критикуя идею террора и защищая культурное творчество, Л. А. Тихомиров формулирует антиреволюционную программу действий, отказывается не только от идеи террора, но и от революционной идеи как таковой. Понимая всю противоречивость своего положения, фиксируя отсутствие общих точек соприкосновения между культуросозидающей и революционной деятельностью, Л. А. Тихомиров издает брошюру «Почему я перестал быть революционером» (1888), где решительно разрывает связь с миром революции, ожидая плодотворного культурного развития только от православной и монархической России.
На отрицание прежнего революционного миросозерцания Л. А. Тихомирова существенное влияние оказало наблюдение французской жизни, которая показала ему ценные стороны культуры, а также выявила ничтожность революционных идеалов. Это влияние проявилось прежде всего в знакомстве с римским католицизмом, в изучении жизни верующей Франции. Посещая католические храмы, Л. А. Тихомиров ощущал в них определенное присутствие высшей силы, постигал реальную воплощенность религиозного чувства в богослужебной практике и строении соборов, в то же время замечая регулярную травлю католицизма со стороны республиканских властей. Однако само содержание религиозного развития Л. А. Тихомирова двигалось исключительно в направлении восточно-христианского вероисповедания, чему серьезно препятствовал его статус революционера, мешавший посещать русскую православную церковь в Париже, которая являлась официальным посольским храмом. Неизлечимая болезнь сына и его последующее внезапное выздоровление, произошедшее вопреки мнению знаменитости французской медицины, окончательно сформировали у Л. А. Тихомирова решимость к манифестации своего разрыва с революцией и приобщению к духовной жизни православия, начавшегося с посещения посольского храма. 12 сентября 1888 года Л. А. Тихомиров подает на имя императора просьбу о помиловании и разрешении вернуться в Россию. Получив положительный ответ, он в 1889 году прибывает на Родину, где превращается в апологета самодержавия и непримиримого критика революционного движения.