Вскоре после этого, Лири и Алперт были исключены из преподавательского состава Гарвардского Университета, потому что их исследования, вначале проводившиеся в академическом русле, потеряли свой научный характер. Эти эксперименты превратились в ЛСД вечеринки.
ЛСД путешествие – ЛСД как билет на полную приключений поездку в новые миры психического и физического экспириенса – стало последним писком моды среди студентов, быстро распространившись из Гарварда на другие университеты. Доктрина Лири о том, что ЛСД не только служит для поиска божественного начала и открытия себя, но и является самым сильным из когда-либо найденных афродизиаков, несомненно, внесла решающий вклад в распространение употребления ЛСД среди молодого поколения. Позднее, в интервью ежемесячному журналу Плейбой, Лири заметил, что возможность усиливать сексуальные ощущения и достигать сексуального экстаза при помощи ЛСД была главной причиной ЛСД бума.
После изгнания из Гарвардского Университета, Лири полностью превратился из лектора по психологии, занимающегося научными изысканиями, в мессию психоделического движения. Он и его друзья из IFIF организовали центр психоделических исследований в живописных окрестностях мексиканского городка Сиуатанехо. Я получил персональное приглашение от доктора Лири принять участие в спланированном на высшем уровне семинаре по психоделикам, который должен был пройти там в августе 1963. Я хотел с удовольствием принять это важное приглашение, тем более мне предлагали компенсацию дорожных расходов и бесплатное проживание, чтобы узнать на собственном опыте о методах, экспериментах и, в целом, об атмосфере этого центра психоделических исследований, о котором ходили противоречивые, и в какой-то степени удивительные, слухи. К сожалению, служебные обязанности не дали мне возможности слетать в тот раз в Мексику, чтобы получить личное впечатление об этом противоречивом проекте. Центр Психоделических Исследований в Сиуатанехо не просуществовал долго. Лири и его сторонники были высланы из страны мексиканским правительством. Лири же, который с этого времени стал не только мессией, но и великомучеником психоделического движения, вскоре получил поддержку от молодого нью-йоркского миллионера Уильяма Хичкока, владевшего недвижимостью, который выделил для Лири в качестве новой штаб-квартиры особняк в Миллбруке. Миллбрук стал домом для ещё одной организации, проповедовавшей психоделический, трансцендентальный подход к жизни, названной Фонд Касталия.
Во время путешествия по Индии в 1965 Лири обратился в индуизм. На следующий год он основал религиозную общину, носившую название Лига Духовных Открытий, сокращённо LSD (League for Spiritual Discovery).
Призыв Лири к молодёжи сформулирован в его знаменитом лозунге «Включайтесь, настраивайтесь, исчезайте!» (Turn on, tune in, drop out!), ставшим центральным догматом культуры хиппи. Последняя из этих заповедей, «исчезайте», была призывом к бегству от буржуазной жизни, к тому, чтобы повернуться спиной к обществу, бросить школу, институт, работу, и полностью посвятить себя истинной внутренней вселенной, изучению своей нервной системы, после того, как она открывалась при помощи ЛСД. Этот призыв больше всего выходил за психологические и религиозные рамки, и поэтому имел социальный и политический смысл. Понятно, почему Лири не только стал «enfant terrible» в университете и среди своих коллег по науке, психологов и психиатров, но и вызывал ярость у политических властей. За ним установили наблюдение и слежку, и, в конце концов, заключили в тюрьму. Серьёзные приговоры – десять лет заключения по обвинению судов Техаса и Калифорнии во владении ЛСД и марихуаной, и приговор (позже отменённый) «тридцать лет заключения за контрабанду марихуаны» – показывают, что наказания за эти нарушения законов были всего лишь предлогом: реальной же целью было спрятать за решётку подстрекателя и совратителя молодёжи, которого не удавалось преследовать иным образом. Ночью с 13 на 14 сентября 1970 Лири удалось совершить побег из калифорнийской тюрьмы в Сан Луис Обиспо. Сделав крюк через Алжир, где он общался с Элдриджем Кливером, лидером движения Чёрные Пантеры, проживавшим там в изгнании, Лири прибыл в Швейцарию и там попросил политического убежища.