В работах Налбандяна значительное место занимают проблемы языка и мышления. Это объяснялось тем, что в 40—60-е годы XIX в. особое значение для армянской культуры приобрели проблемы становления общенационального армянского языка. Древняя и средневековая армянская письменная культура была создана на так называемом грабаре — древнеармянском церковном языке, недоступном широким народным массам. Народ говорил на различных диалектах, которые были сходны по своему основному словарному составу и грамматическому строю. Уже с давних пор в армянской культуре возникла тенденция сделать языком культуры народный язык — ашхарабар. Эта тенденция особенно усилилась в XIX в. Ожесточенное сопротивление этой прогрессивной тенденции оказывали армянские церковники и представители дворянской интеллигенции. Церковники и дворяне в грабаре видели один из атрибутов своего былого господства и не хотели от него отказываться. Вопрос о путях развития национального армянского языка стал предметом идеологической борьбы. Эта борьба требовала теоретического осмысления сущности и значения языка в жизни общества, в развитии культуры.
Армянский просветитель X. Абовян создал ряд блестящих произведений на народном языке, взяв в основу араратский диалект. В борьбе против сторонников грабара он высказал ряд глубоких суждений о природе и значении языка. Заслуга Абовяна в том, что он отвергал попытки мистификации языка и рассматривал его как общественное явление, которое не может быть понято вне развития общества. Язык для Абовяна — одно из важнейших орудий развития культуры и просвещения. Все эти идеи Абовяна получили свое дальнейшее развитие у Налбандяна. Наиболее полно проблемы языка и мышления он разрабатывает в «Грамматике нового армянского языка».
Язык, согласно Налбандяну, материален, является природной силой, но в то же время неразрывно связан с духовной деятельностью, существует лишь в единстве с ней. Как нет языка вне мышления, вне духовной деятельности, так нет и мышления вне языка. Отмечая, таким образом, связь языка и мышления, Налбандян вместе с тем подчеркивает различие их функций. Назначение языка в том, чтобы выражать мысли, мысль же в свою очередь является выражением сути вещей объективной действительности. «…Человек мог заговорить лишь тогда, когда его мысль уже накопила известный материал, ибо слово, которое мы произносим, является плодом нашей мысли. Функция, назначение языка заключается в том, чтобы посредством воздуха сделать доступным слуху другого то, что познано нами, наши мысли. Язык является не чем иным, как средством передачи, передатчиком, который сообщает другим плоды нашей мысли» (3, 2, 409–410). Язык, согласно Налбандяну, возникает тогда, когда люди совершают переход от ощущений к абстрактному мышлению, т. е. начинают оперировать абстрактными понятиями. Чувственное познание возможно и без языка, но абстрактное мышление, мышление в понятиях, без языка невозможно. Основой языка является слово, оно есть чувственное выражение нечувственного, идеального, обобщенного: «Слово, составленное… при посредстве звуков и насыщенное сознанием… облекает плотью невидимый мир» — идеальный мир понятий и мыслей (5, 153). Согласно Налбандяну, не только развитие мышления обусловливает развитие языка, но и наоборот, язык есть важнейшее средство развития мышления, культуры. «Человеческая мысль, — пишет он, — обладает чрезвычайно тонкими красками, и чем больше у нас будет разнообразных стекол, обладающих свойством передавать эти краски, тем чище, яснее и полнее у нас будет вырисовываться образ мысли. Оттенки красок мыслей отражаются словами… Богатство языка в словах, они являются теми сосудами, с помощью которых мы свои мысли передаем другим» (3, 3, 213).
Важное значение придает Налбандян вопросу о критерии истины, понимая, что правильное его решение дает ключ к решению многих гносеологических проблем. В одной из ранних работ армянского мыслителя мы находим рационалистическое положение о критерии истины: «Истина — сама свет; она, как солнце, не требует для себя света» (там же, 155). В последующих работах он преодолевает рационализм. Истинно то, пишет Налбандян, что «сходствует» с природой, истинна та мысль, которая имеет объективное содержание, следовательно, не зависит от мнения тех или иных авторитетов или общественных групп. Идеи республики, социализма — не плод гения Руссо, Оуэна или Фурье. Они взяты из самой жизни. Армянское духовенство и дворянство видят истинный путь развития культуры армянского народа в сохранении грабара, демократы — в развитии ашхарабара — народного языка. Какое из этих суждений истинно? Истинно второе, отвечает Налбандян, поскольку народ говорит только на ашхарабаре. Либералы считают, что просвещение народа можно развивать на средства богачей. Они верят в их патриотизм. Демократы же считают, что просвещение невозможно без изменения существующего социального строя, основанного на эксплуатации. Где же истина? Сама история показывает, что утверждение противников демократии не истина, а ложь. Критикуя армянского богослова О. Чамурчяна, Налбандян указывает, что истинность таких понятий, как «республика», «социализм» и т. п., определяется не тем, кто и сколько человек их защищает, а соответствием этих понятий действительности, ходу истории, объективным потребностям общества. Истина отличается от мнения, она есть проверенное и подтвержденное опытом положение. Хотя Коперник, Галилей и некоторые другие ученые в борьбе за науку были одиночками, защищаемые ими положения оказались истинными. Они подтверждались реальными фактами. «В средние века вода могла по мановению волшебного жезла течь в любом направлении, хотя бы и в гору, но с того дня, как Галилей сбросил свои мячи с Пизанской башни, с того дня, как тяжесть была признана общим свойством всякого тела, с того дня, как был открыт закон о том, что давление жидких и газообразных тел во все стороны одинаково, с того дня, как была измерена степень давления воздуха и было опровергнуто положение о том, что „природа боится пустоты“, с того дня, как Ньютон нашел закон центробежных сил, с того дня вода уже не покоряется волшебным жезлам…» (там же, 502).