Не случайно Налбандян был одним из первых армянских мыслителей, осознавших единство интересов армянского и русского народов. В этом проявились как его историческая прозорливость и революционное чутье, так и воспринятый им дух русской революционно-демократической идеологии. Уже в период учебы в Московском университете Налбандян пришел к выводу, что национально-освободительное движение армянского народа должно развиваться в единстве с русским демократическим движением, и это в дальнейшем определило его идейно-политическую и организационную связь с русской революционной демократией.
В годы учебы в Московском университете Налбандян пишет стихи, полные призыва к мужественной борьбе с существующими порядками, с тиранией, изобличает армянских попов и русских крепостников. Он становится кумиром прогрессивного армянского студенчества Москвы, активно участвует в деятельности различных кружков и, вероятно, вступает в тайную революционную организацию Московского университета «Библиотека казанских студентов». Во всяком случае, он был лично знаком с некоторыми из руководителей этой организации.
После ухода из Лазаревского института восточных языков Налбандян по-прежнему поддерживает близкое знакомство с профессором Назарянцем. Еще в 40-е годы Назарянц неоднократно предпринимал попытки начать издание армянского журнала в Москве. В 1857 г. разрешение на такое издание наконец было получено, и Назарянц сразу же предложил Налбандяну сотрудничать с ним. Налбандян активно включился в дело по организации издания прогрессивного журнала. По аналогии с журналом Герцена «Полярная звезда» армянский журнал был назван «Северное сияние» — «Юсисапайл». Летом 1857 г. Налбандян, по-видимому с согласия и при поддержке Назарянца, предпринял свою первую поездку за границу. В его задачу входило приобретение типографских шрифтов для нового журнала. Но обширная география этой поездки дает основание предполагать, что Налбандян стремился установить связи с прогрессивными представителями армянской журналистики за границей, такими, как А. Свачян (Константинополь), С. Воскан (Париж) и другими, для сотрудничества с «Юсисапайлом», и это ему, очевидно, удалось. Прогрессивные деятели армянской журналистики горячо поддержали московский армянский журнал. Русские журналы и газеты также предоставили свои страницы для пропаганды журнала «Юсисапайл». Такие материалы были в 1857 г. опубликованы в газетах «Молва» (5 октября) и «Кавказ» (10 октября), в «Журнале народного просвещения» (№ 9). Вскоре после выхода в свет первого номера «Юсисапайла», в начале 1858 г., в журнале «Современник» была опубликована статья «Армянская журналистика в России», где отмечалось: «В продолжение нынешнего столетия явилась среди армянского народа потребность в периодических изданиях; число таких изданий доходит в настоящее время до 15. Армянские газеты с большим успехом издаются в Константинополе, Смирне, Париже, Венеции, Индии, а в 1857 г. даже в Вене… Надобно заметить, что обитающие в России армяне по успехам цивилизации и народного просвещения стоят, в сравнении со своими единоплеменниками в других державах, выше или наравне, но никак не ниже» («Современник», 1858, № 7). Эта публикация была своеобразной формой поддержки московского армянского журнала и одновременно выступлением в защиту прав армянского народа. Но она интересна и в другом отношении. Указанные в ней адреса армянских журналов позволяют заключить, что сведения о них «Современник» мог почерпнуть, в частности, у Налбандяна, который накануне, видимо, лично побывал в редакциях некоторых из этих журналов.