В свое время А. А. Слепцов — член центра общества «Земля и воля», инициатором и вдохновителем которого был Н. П. Огарев, указал, что М. Налбандян был одним из организаторов этого общества и принимал непосредственное участие в создании его программы, изложенной Н. П. Огаревым в листовке «Что нужно народу?». Ряд положений книги Налбандяна «Земледелие как верный путь», написанной и изданной в 1862 г. в Париже, перекликается с идеями, содержащимися в листовке Огарева, и это подтверждает сообщение А. А. Слепцова. Не трудно заметить, что и само название главного труда Налбандяна связано с названием организации «Земля и воля». Труд Налбандяна «Земледелие как верный путь» в известном смысле явился теоретическим обоснованием программы общества «Земля и воля». Основные идеи этой работы Налбандян обсуждал с Огаревым и другими своими лондонскими друзьями. Во всяком случае Огарев придавал книге большое значение и, как видно из писем М. Бакунина, лично занимался вопросом пересылки ее в Россию (см. 12, 130). О тесной связи армянского революционера с лондонским центром свидетельствуют и попытки членов общества «Земля и воля» установить секретные шифры для дальнейшей переписки с Налбандяном.
Не вызывают сомнений и идейные связи Налбандяна с вождем русских революционных демократов Н. Г. Чернышевским. Возможно, что в конце 50-х годов он лично познакомился с Чернышевским. О связях Налбандяна с Чернышевским косвенно свидетельствует его близкое знакомство с Н. С. Серно-Соловьевичем, одним из ближайших соратников Чернышевского, а также личное знакомство с А. И. Ничипоренко, выполнявшим поручение Чернышевского по установлению связи с вождями итальянского освободительного движения Гарибальди и Мадзини, с которыми и сам Налбандян, как мы говорили выше, познакомился во время своего пребывания в Италии. Не случайно, что за Чернышевским и Налбандяном одновременно была установлена слежка. Провокатор безуспешно пытался выведать об их связях у С. Назарянца (см. 13, 216).
В мае 1862 г. Налбандян вернулся в Петербург. В это время царская жандармерия арестовала эмиссара лондонской группы революционных демократов Ветошникова, у которого были изъяты письма от Герцена, Огарева, Бакунина к Налбандяну, Серно-Соловьевичу и другим. На основании этих писем 7 июля 1862 г. жандармам был отдан подписанный царем приказ об аресте Н. Г. Чернышевского, Н. С. Серно-Соловьевича и М. Налбандяна.
14 июля 1862 г. за связь с лондонской группой Налбандян был арестован в Новой Нахичевани, куда он вернулся для отчета о своей поездке в Индию. Его обвинили, в частности, в распространении работы «Земледелие как вернуй путь», так как пачка книг при контрабандной пересылке из-за границы была адресована Налбандяну (ему не могли предъявить обвинения в авторстве, поскольку работа была издана под псевдонимом Симеон Маникян). Налбандян был привезен в Петербург и заключен в Алексеевский равелин Петропавловской крепости. В заключении он провел около трех лет. В своих трудах и письмах, написанных в крепости, он, как и прежде, горячо защищал идеи демократической революции в России и национального освобождения своего народа.
Налбандян был замечательным конспиратором: даже через голову жандармов Петропавловской крепости он сумел установить связи со своими соратниками, оставшимися на воле, в частности с А. Султаншахом, и опубликовать в газете А. Свачаяна «Мегу» свою работу «Национальное бедствие», написанную в крепости.
В апреле 1865 г. Налбандян был приговорен к ссылке в город Камышин Саратовской губернии, куда был доставлен тяжело больным 19 ноября 1865 г. 31 марта 1866 г. Налбандян умер. Тело его было перевезено в Новую Нахичевань и похоронено неподалеку от города, во дворе армянской часовни Сурб-Хач, рядом с могилой его знаменитого земляка, друга Грибоедова поэта Александра Аламдаряна. Здесь же похоронен другой соотечественник Налбандяна, классик армянской литературы Рафаэл Патканян. На их могилах возвышаются строгие и вместе с тем великолепные скульптурные памятники, поставленные благодарными гражданами города. Ныне в здании часовни открыт музей Микаэла Налбандяна.
Похороны Налбандяна вылились в многолюдную народную манифестацию. Народ оплакивал выразителя своих чаяний, глашатая свободы, узника и жертву самодержавия.
Годы заключения тяжело больной Налбандян провел мужественно. Ни жестокие преследования, ни клевета злобствующих реакционеров, ни казематы Петропавловской крепости, ни ссылка, ни тяжелая болезнь не сломили его железной воли. Он до конца оставался верным знамени революционной демократии и пронес его незапятнанным через всю свою жизнь.