В 1851 году, в промежутке между двумя путешествиями, молодой Дефорест написал и издал в США обширное историко-этнологическое исследование, посвященное судьбе индейских племен, обитавших в Коннектикуте. В дальнейшем, в европейские годы, определились его литературные интересы. Вернувшись в США и поселившись в Нью-Хейвене, он в течение нескольких лет выпустил в свет две книги о своих путешествиях: «Знакомство с Востоком» (1856) и «Знакомство с Европой» (1858), исторический роман «Времена ведьм» (1857) на материале известных «салемских процессов» (религиозных преследований за ведовство в пуританской Америке XVII столетия) и нравоописательный роман из современной ему американской жизни «Морской утес, или Тайна Вестервельтов» (1859).
Дефорест стал также печататься в текущих американских журналах и вскоре принял решение перейти к профессиональной литературной деятельности.
Эти планы Дефореста были прерваны гражданской войной Севера с Югом. В 1862–1864 годах, как сказано, он воевал. Уволившись из действующей армии, Дефорест вступил в Инвалидный армейский корпус, предназначенный для службы в тылу. Он рассчитывал совмещать эту службу с литературной работой.
После двух лет на штабных должностях в Вашингтоне (где он в это время заканчивает «Мисс Равенел») Дефорест был назначен в чине майора агентом Бюро по делам освобожденных невольников в одном из военных округов штата Южная Каролина. На этом военно-административном посту он принял участие в так называемой реконструкции, контролируемой воинской властью перестройке экономической и общественной жизни на территории бывших рабовладельческих штатов; в его обязанности также входила охрана недавних рабов и сторонников Севера от угроз и террора проигравших войну плантаторов.
И здесь Дефорест не оставляет литературной работы: он печатает в нью-йоркских журналах серию статей о социально-бытовой и политической обстановке на Юге.
В 1868 году Дефорест прощается с армией, решив посвятить себя полностью литературе. Этому решению способствовал выход в свет «Мисс Равенел» и похвальные отзывы о романе, появившиеся в ведущих американских литературных ежемесячниках «Атлантик мансли» и «Харпере мансли».
На протяжении последующих полутора десятилетий Дефорест — плодовитый американский писатель, автор романов, рассказов, стихов, статей.
Из книг этих лет следует выделить два романа о южных штатах: один — о южанах до гражданской войны («Кэйт Бомонт», 1872) и второй после победы Севера («Кровавая пропасть», 1881); роман из современной нью-йоркской жизни («Дело Уэзерела», 1873) и две книги, сатирически рисующие политическую жизнь в Вашингтоне («Честный Джон Вэйн» и «Игра с огнем», 1875).
Несмотря на напряженную литературную деятельность, Дефорест с трудом зарабатывает в эти годы необходимый прожиточный минимум для себя и семьи. Один из героев его романа «Дело Уэзерела», американский писатель Леминг, говорит об оплате писательского труда в США: «Одаренный литератор, пишущий для журналов и посвящающий все свободное время литературной работе, зарабатывает у нас от тысячи двухсот до полутора тысяч долларов, то есть чуть больше, чем средний плотник, и меньше, чем квалифицированный механик».
Отчасти по этим причинам, идя навстречу издателям и в угоду читательским требованиям, Дефорест иной раз вносит в свои романы излишние хитросплетения сюжета и мелодраматические эффекты, противоречащие его склонности к реальному бытописанию.
Незаурядная наблюдательность Дефореста, трезвый аналитический ум и живой интерес к современности сообщают многим его страницам определенную ценность, и читатель новейшего времени, желающий ознакомиться с эпохой «по первоисточнику», не обойдет сочинений Дефореста.
Почти через пятьдесят лет после смерти писателя издательство Иейльского университета (где хранится его архив) выпустило два тома статей и писем Дефореста, относящихся к годам войны и реконструкции. Обе эти книги — «Приключения волонтера. Записки капитана северной армии о гражданской войне» (1946) и «Северный офицер в годы реконструкции» (1948) характеризуют Дефореста как видного американского очеркиста 1860-х годов.
В последние годы жизни Дефорест был позабыт, не находил издателей для своих книг, порой печатался анонимно. Сильно нуждаясь, он в 1890 году начал ходатайствовать о пенсии, причитавшейся ему как ветерану гражданской войны. Эту пенсию — двенадцать долларов в месяц он стал получать только в 1904 году. В 1906 году Дефорест скончался. Биограф Дефореста укоризненно отмечает, что на нью-хейвенском кладбище, где погребен писатель, в таблице знаменитых американцев, похороненных там, его имя не значится.