Таким образом, старец Паисий получил, наконец, то сокровище, которого так долго искал и мог приступить к исправлению славянских переводов по их древним греческим подлинникам. Это случилось незадолго, всего за два года до отбытия старца со святой горы в Молдовлахию. Инок, взявшийся переписывать для старца святоотеческие книги, успел приготовить ему к этому времени только часть обещанных книг и старец, приняв эти книги как великую святыню и дар Божий, увез их с собою в Молдовлахию, чтобы там воспользоваться ими, как для проверки славянских переводов, так и для самостоятельного перевода их с греческого языка. Об этих трудах старца мы скажем впоследствии, когда перейдем к описанию молдавского периода его жизни.
Между тем число братий в Ильинском скиту продолжало возрастать и уже превысило 50 человек. Старец Паисий не знал что делать, помещения не хватало и для своих братий, а между тем к нему просились все новые и новые ученики. Напрасно он указывал им на недостаток места и на материальную скудость, ничто не помогало. Чем более он с кротостью отсылал их от себя, тем более они с горькими слезами умоляли его не отталкивать их. Уступая их слезам, он принимал их, возлагая всю свою надежду на Бога. Замечая трудное положение старца, некоторые уважаемые Афонские иноки, в том числе и патриарх Серафим, советовали ему перейти в более просторный монастырь Симопетру, который в это время был никем не занят, так как братия покинула его вследствие задолжности. Паисий подал прошение собору Святой Горы, который разрешил ему перейти в Симопетру. Старец перешел, взяв с собою половину братий. Но он прожил на новом месте только три месяца. Турецкие заимодавцы, узнав, что в монастыре появились монахи, тотчас же пришли требовать свой долг и насильно взяли у старца 700 левов. Испугавшись других заимодавцев, старец поспешил покинуть Симопетру и вернулся в Ильинский скит.
Положение братий стало еще тяжелее, так как не предвиделось никакого выхода из материальных затруднений. Теснота помещения, скудость средств, постоянное опасение непосильных налогов, а с другой стороны невозможность отказывать в приеме новым братиям, желавшим проводить монашескую жизнь под руководством опытного старца, побуждали старца искать нового местопребывания. Но куда же он мог переселиться со своим многолюдным братством? На Афоне подходящего места не было. Надо было подумать о какой-либо другой стране и такой страною могла быть одна только Молдовлахия. Эта страна уже давно была знакома старцу Паисию. С нею у него были прочные духовные связи, половина его братий была из Молдовлахии, там процветали и православная вера и монашеская жизнь, там были благочестивые правители, как духовные так и светские, которые, несомненно, знали о старце Паисии, относились к нему с расположением и уважением и могли предоставить ему и его братству вполне подходящее убежище. Там его общежительное братство могло вполне спокойно существовать и развиваться.
После долгих размышлений, а может быть и предварительных сношений с влиятельными лицами Молдовлахии, старец и братия решили покинуть Святую Гору и переселиться в благословенную Молдовлахийскую землю. Сам старец в своем письме к иерею Димитрию так говорит о причине своего переселения в Молдовлахию: «Житию во святой Афонской горе самое то место, весьма жестокое и трудное, не способствовало, так как там даже двое или трое, живя вместе, едва могут кровавым потом и большим трудом удовлетворить свои телесные нужды, а тем более такое множество. Кроме того, мы опасались и турецких властей, чтобы они не наложили на наше бедное общество даней, подобных тем, какие платят прочие святогорские монастыри, что, как я слышал от многих, и должно было исполниться. По всем этим причинам и по многим другим, о которых я уже писал тебе, мы боялись, как бы нас не постигло крайнее разорение, достойное многого плача и рыдания, и не пришел бы конец нашему жительству созданному с немалым трудом и потом. Поэтому, положившись на всемогущего Бога, на всяком месте своего владычества прославляемого, мы и переселились все вместе из Святой Горы в православную молдовлахийскую землю».