Особенно видное место как в жизни самого старца, так и в жизни братства получили в Нямце книжные занятия старца. Еще в детстве он любил чтение и списывание отеческих книг. Но тогда он списывал их просто, не ставя себе вопроса о правильности или неправильности их текста. На Афоне его книжные занятия получили характер проверки и исправления славянских переводов по древнейшим славянским спискам. Когда этот способ исправления не дал удовлетворительных результатов, старец занялся изучением греческого языка и собиранием греческих подлинников отеческой литературы, и в Драгомирне приступил уже к исправлению славянских книг по греческому тексту. Не удовлетворяясь и этим, старец, по мере своего усовершенствования в греческом языке и приобретения необходимых научных пособий, занялся, наконец, самостоятельным переводом отеческих книг с греческого языка на славянский. В Нямце все виды деятельности старца получили особенно широкую и правильно организованную постановку. При содействии научно подготовленных иноков и под постоянным руководством старца, здесь происходило и списывание книг, и исправление славянского текста по греческим подлинникам и новые переводы с греческого языка. Сам старец, несмотря на свои годы и болезненность, показывал своим помощникам пример неутомимой деятельности. Будучи весь день обременен делами монастыря, духовными и хозяйственными, он ночи проводил за переводом и исправлением книг. По словам жизнеописателя старец нес труды, превышающие естественные человеческие силы. Если бы не благодать Божия укрепляла его, то невозможно было бы человеческому естеству и понести такой труд. Надо только представить себе, что весь правый бок старца, до самой ступни, был покрыт ранами, так что он даже и лежать на нем не мог. Сидя согнувшись на своей кровати, он всего себя обкладывал книгами. Здесь лежали словари различные, Библия греческая и славянская, грамматика греческая и славянская и переводимая книга. Тут же стояли зажженные свечи. А старец, сгорбившись, как малый ребенок, писал всю ночь, забывая и свою слабость и свои раны и необходимость отдыха и сна. Он до такой степени углублялся в свои занятия, что не слыхал монастырского била, не замечал ничего, происходившего кругом него, не мог дать ответа на вопросы спрашивающих его. Прислуживающий ему брат в это время и не допускал к нему никого. Когда же являлось неотложное дело, то служащий брат должен был много раз повторить старцу свои слова, прежде чем получал от него ответ. Принуждаемый отвечать, старец с болью и оханьем едва бывал в состоянии отвлечь свой ум от книги, как он и сам признавался: «Для меня – говорил он – нет более тяжкого труда как когда перевод делаю, приходится мне давать ответ на какой-либо вопрос. Тогда пока отвлеку ум от книги – весь потом покроюсь».
Отметим кстати, что старец обладал необыкновенным искусством письма, какое редко у кого можно встретить. В юности, например, он переписал книгу святого аввы Дорофея. Как она велика, а он уместил ее на 24 листочках бумаги, на каждой страничке у него выходило по 70 строк уставным письмом, тонко как волос и буквы не заплывали, но четко, чисто, оставляя края вверху, внизу и по сторонам как следует. Когда один ученик, удивляясь, спросил у старца, каким пером писал он эту книгу, не голубиным ли, старец ответил: «Нет, гусиным».
В 1787 году старец Паисий совершил свой важнейший литературный труд – перевод с греческого языка подвижнических слов святого Исаака Сирина. В предисловии к этому переводу старец подробно рассказывает, как о внешних обстоятельствах этого дела, так и о тех трудностях, которые встретились ему при переводе и о тех способах, которыми он преодолевал эти трудности. Он пишет: