Литература учительная и полемическая представлена в коллекции довольно широко. Это целый ряд популярных переводных сборников слов и поучений Иоанна Златоуста, Василия Великого, Ефрема Сирина, которые вместе с житиями составляли некогда круг чтения русского читателя. Среди оригинальных сочинений русских церковных писателей необходимо выделить список 1709 года сочинения Димитрия Ростовского «Розыск о брынской вере». Это одно из наиболее значительных сочинений, направленных против старообрядцев, многократно переиздававшееся впоследствии, было закончено автором незадолго до его смерти. Рукопись испещрена многочисленными авторскими правками, которые позволяют проследить ход работы над текстом известного писателя и полемиста.
Численно в коллекции преобладают рукописи богослужебного содержания, некоторая часть из них может служить и ценным историческим источником. Особую группу составляют сборники, созданные в XVIII - XIX веках старообрядцами. Это рукописи универсального содержания, включающие самые разные исторические, полемические, учительные сочинения. В них собраны в разнообразных вариантах отдельные произведения и цитаты из сочинений знаменитых авторов, принадлежавших к расколу, - протопопа Аввакума, Спиридона Потемкина, братьев Денисовых. Старообрядцы бережно относились к книгам, умело их реставрировали. В коллекции музея есть несколько сборников, составленных из фрагментов печатных книг, вышедших до реформ 1650-х годов и поэтому высоко ценившихся, тщательно подклеенных и дополненных рукописными листами. Примером такой искусной реставрации может служить печатный «Апостол» 1635 года, получивший в начале XIX века рукописные доставки и миниатюру.
Многие литературные и нотные сборники из собрания музея происходят из Гуслиц - местности на востоке Подмосковья (ныне на территории Орехово-Зуевского и Егорьевского районов), где в XIX веке население было преимущественно старообрядческим. Эта среда донесла до нашего времени многие древние культурные традиции, в том числе уникальные распевы, записанные крюковыми нотами. Певческие сборники музейной коллекции, вышедшие из гуслицких мастерских, отличаются ярким своеобразным орнаментом, иногда с использованием золотой фольги; часть рукописей украшена миниатюрами.
Конец XVII - начало XVIII века - время перехода от крюковой системы записи нот к европейской линейной. Наиболее ценной частью музейного собрания нотных рукописей являются сборники с линейной нотацией конца XVII века. Каждый певческий сборник дает неповторимый материал для изучения и восстановления творчества русских распевщиков.
Одной из задач комплектования фонда старопечатных книг (книг, напечатанных кириллицей до 1800 года) является восстановление печатной части библиотеки Воскресенского монастыря. Сохранившиеся описи библиотеки XVII - XIX веков позволяют ясно представить ее содержание и служат документальным источником для ее частичной реконструкции. Одновременно это направление комплектования дает основу для составления систематической коллекции старопечатных изданий, тан как в новоиерусалимской библиотеке XVII века были представлены практически все славянские типографии этого времени.
Коллекция музея в настоящее время довольно полно отражает основные периоды русского книгопечатания до начала XVIII века. Московских изданий первопечатников в музее нет, но собраны их работы, исполненные в других городах. Это прежде всего «Евангелие», напечатанное Петром Мстиславцем в Вильно в 1575 году. Обычно рисовальщиком гравюр этой книги, выполненных в экспрессивной и ярко индивидуальной манере, называют самого Петра Мстиславца. Работы русского первопечатника были популярны в Литве. В 1600 году в той же типографии купцов Мамоничей было выпущено новое издание «Евангелия», гравюры которого скопированы с издания 1575 года. Экземпляр «Евангелия» 1600 года, происходящий из новоиерусалимской библиотеки, выставлен в одном из залов музея.
Украшением любой коллекции старопечатных книг считается знаменитая «Острожская Библия», называемая так по месту ее издания, городу Острогу - крупному культурно-просветительному центру на Волыни. В этой типографии Иван Федоров работал с 1575 года. За короткий срок были выверены и отредактированы переводы библейских текстов, и в 1580 - 1581 годах появилось это самое известное в славянской книжности издание. Первая полная восточнославянская «Библия» была очень ценима и популярна не только в России, но и в Западной Европе, куда она часто попадала в качестве почетного дара. Сейчас во всем мире известно около 300 экземпляров этого издания. «Острожская Библия», хранящаяся в музее, как и многие другие книги музейного собрания, происходит из старообрядческой коллекции.