В 1917–1918 гг. Л. Л. Фельдбин — заместитель заведующего справочного бюро Высшего финансового совета, затем преподавал в школе в провинции. В 1919 г. он вступил в РККА и был зачислен в ОО 12-й армии, где работал следователем, уполномоченным по борьбе с контрреволюцией, старшим следователем. Участвовал в раскрытии контрреволюционных организаций в Киеве. Во время отступления армии во главе Отряда особого назначения боролся с повстанцами. В мае 1920 г. вступил в РКП(б).
С декабря 1920 г. — начальник агентурно-следственного отделения 00 ВЧК по охране северных границ, заместитель начальника СОЧ того же отдела, начальник следственно-розыскной части и заместитель заведующего СОЧ Архангельской ГубЧК. Одновременно особоуполномоченный по фильтрации белых офицеров на Севере.
С июля 1921 г. по 1922 г. Л. Л. Никольский — следователь Верховного трибунала при ВЦИК. Во время партийной чистки переведен на 6 месяцев из членов в кандидаты в члены РКП(б) «за незнание партийной программы».
С января 1923 г. — помощник прокурора Уголовно-кассационной коллегии Верховного Суда.
В 1924 г. Л. Л. Никольский завершает обучение в Школе правоведения при Московском университете и возвращается в органы госбезопасности. С мая 1924 г. он — начальник 6-го отделения, с 1925 г. — начальник 7-го отделения и помощник начальника ЭКУ ОГПУ, затем — начальник погранохраны Сухумского гарнизона.
В 1926 г. Л. Л. Никольский переводится в ИНО ОГПУ.
В 1926–1927 гг. он — резидент в Париже, действовал под фамилией Л. Николаев и под прикрытием должности сотрудника торгпредства СССР во Франции. В 1928 г. направлен в берлинскую резидентуру под фамилией Л. Фельдель и прикрытием должности торгового советника полпредства СССР в Германии.
В 1930 г. вернулся в СССР, начальник 7-го отделения (экономическая разведка) ИНО ОГПУ. В сентябре 1932 г. выезжал в краткосрочную командировку в США под прикрытием должности представителя Льноэкспорта, где смог приобрести подлинный американский паспорт на имя Уильяма Голдина.
Весной 1933 г. Л. Л. Никольский (псевдоним «Швед») по документам У. Голдина был направлен в Париж во главе нелегальной оперативной группы «Экспресс» с задачей разработки 2-го Бюро (разведка) французского Генштаба. В процессе командировки в декабре 1933 г. выезжал со спецзаданием в Рим. Весной 1934 г. был опознан бывшим сотрудником советского торгпредства, в связи с чем в мае 1934 г. покинул Францию.
С 15 июля 1934 г. — нелегальный резидент в Англии под прикрытием представителя «Америкэн рефриджерейтор компани, лтд». Орлов прибыл в Лондон, где стал главным оператором выпускника Кембриджского университета К. Филби («Зенхен»), завербованного незадолго до этого сотрудником резидентуры А. Дейчем («Ланг»).
В конце октября 1935, по возвращении в СССР назначен заместителем нач. ТО ГУ ГБ НКВД. Однако фактически работал в ИНО, где продолжал курировать деятельность «Кембриджской группы». В декабре 1935 по американским документам для выполнения вербовочного задания выезжал в Рим, а в 1936 — Эстонию и Швецию, где успешно провел операцию по вербовке посла одной из западных стран.
В сентябре 1936 г. под прикрытием должности атташе по политическим вопросам советского полпредства в Испании Орлов был направлен в Мадрид в качестве резидента НКВД и главного советника по внутренней безопасности и контрразведке при республиканском правительстве. Тогда же лично И. В. Сталиным на него была возложена задача по организации вывоза на хранение в СССР испанского золотого запаса, составлявшего более полумиллиарда долларов США.
С декабря 1936 г. принимал непосредственное участие в организации контрразведывательной службы республиканцев — СИМ. Руководимый им аппарат провел значительную работу по разоблачению франкистской агентуры и подготовке партизанских и диверсионных групп для действий в тылу противника. В 6 созданных при его участии диверсионных школах прошли обучение не менее 1000 человек.
Под его непосредственным руководством была проведена операция по подавлению вооруженного мятежа анархистов и троцкистской организации ПОУМ в Каталонии. В июне 1937 г. им же было организовано похищение из тюрьмы и последующая ликвидация лидера ПОУМ Андре Нина.
В конце 1937 г. Орлов, втайне от испанских властей, организован нелегальную разведшколу под условным названием «Строительство». Кандидаты на обучение тщательно отбирались из бойцов интернациональных бригад. Многие выпускники школы были признаны слишком ценными, чтобы воевать в Испании. Их выводили через Францию в Западную Европу и с заданиями направляли в различные страны мира.