Тренировки космонавтов по программе Л1 начались задолго до того, как были готовы первые экземпляры корабля. Проводились они поначалу на наземных аналогах СА «Союз», оснащенных новыми приборами управления, среди которых выделялось впервые примененное индикаторное поле. Космонавты отмечали удобство работы с новой аппаратурой, но и сетовали на тесноту СА, в котором предполагалось провести семь суток полета.
Первые пуски кораблей Л1 должны были ознаменовать собой еще и начало испытаний нового, трехступенчатого варианта ракеты УР500, которая до этого четыре раза (из них три раза успешно) стартовала в двухступенчатом варианте. Однако получилось так, что с самого начала своей жизни носитель УР500К был испытан не в трех-, а в четырехступенчатом варианте. Блок «Д», взятый из комплекса Н1-Л3 разработки ОКБ-1 и частично залитый топливом, стал четвертой ступенью новой РН.
Первый (макетный) экземпляр корабля Л1, предназначенный для наземных испытаний, проходил проверки в составе комплекса УР500К-Л1 на космодроме Байконур в январе 1967 г. Второй экземпляр был запущен на околоземную орбиту 10 марта 1967 г. под обозначением «Космос-146». Этот пуск, в котором впервые использовалась четырехступенчатая РН УР500К с блоком «Д» в качестве последней ступени, преследовал целью испытание разгонного блока. Корабль Л1 был запущен в упрощенном варианте. За время полета аппарата было проведено два включения ЖРД блока «Д».
Дальнейшей программой работ предполагалось осуществить еще несколько пусков кораблей Л1 в беспилотном варианте, обозначив эти корабли общим названием «Зонд». В случае успешного выполнения беспилотных облетов Луны двумя-тремя КК и накопления необходимого опыта управления кораблем на большом удалении от Земли можно было начинать пилотируемую программу Л1. В ходе этой программы космонавты должны были выполнить два-три облета Луны и опередить в этом деле американцев. Полеты беспилотных лунных кораблей по американской программе начались 5 июля 1966 г. стартом макета корабля «Аполлон-2» на околоземную орбиту[4].
Параллельно с испытанием кораблей Л1 в беспилотном варианте предполагалось провести широкую программу научных исследований, включающих фотографирование Земли и Луны из космоса, исследование радиационной обстановки на трассе полета и в окололунном пространстве, изучение космических лучей и эксперименты с различными биологическими объектами.
В апреле 1967 г. под индексом «Космос-154» на околоземную орбиту был выведен третий экземпляр корабля Л1. Из-за отказа в системе управления, приведшего к преждевременному сбросу двигателей системы обеспечения запуска, не включилась основная двигательная установка блока «Д».
С запуска 28 сентября 1967 г. четвертого корабля начала показывать «норов» новая ракета УР500К — из шести двигателей первой ступени РН работали только пять, и носитель был подорван. В этом полете впервые сработала система аварийного спасения. При выведении пятого корабля 22 ноября того же года первая ступень носителя отработала штатно, но из четырех двигателей второй ступени вышли на режим только три. Снова сработала САС, возвратившая СА корабля на землю. При спуске СА на парашюте на большой высоте неожиданно сработали РДТТ мягкой посадки.
Наконец 2 марта 1968 г. при запуске шестого корабля РН отработала удачно и космический аппарат, получивший официальное наименование «Зонд-4», смог облететь Луну и сфотографировать ее[5]. Фактически только этот запуск стал первым зачетным. Однако из-за сбоев в работе одного из датчиков системы управления движением перед входом в атмосферу Земли и разделением отсеков не было необходимой ориентации, поэтому спуск СА был баллистическим и в незапланированный район, из-за чего СА был подорван с помощью системы самоликвидации.
23 апреля 1968 г. при запуске седьмого корабля после сброса головного обтекателя на участке работы второй ступени РН из-за короткого замыкания в одном из блоков системы автоматического управления КК на участке максимального скоростного напора сработала САС. 14 июля 1968 г. при подготовке восьмого КК Л1 к старту, который должен был состояться 21 июля, на Земле из-за нерасчетного режима наддува лопнул бак окислителя блока «Д» и запуск не состоялся.