Но с первых дней, когда войска Максимилиана в июне 1864 года вошли в столицу, стало ясно, что надежды на Мексиканскую империю неоправданно иллюзорны. Большинство мексиканцев не хотели, чтобы ими управлял иностранец. Встречать нового императора на улицы Мехико вышло совсем немного людей. У мексиканцев были все основания для недовольства. На каждом углу разоренной войной столицы голодные калеки и нищие просили подаяния. Никакая работа, заказанная новым имперским правительством, не оплачивалась. Долги росли с угрожающей скоростью.
Сначала Шарлотта загорелась открывающимися перед ней перспективами. «Эта страна – огромное дикое поле, которое следует распахать и возделать», – писала она своей двоюродной сестре, британской королеве Виктории. Но руки, сжимающие плуг, тряслись. Максимилиан оказался правителем не лучшим, чем мужем. Он утвердил несколько толковых законов, вот только политические решения, принимаемые молодым императором, колебались от излишне либеральных до излишне консервативных. К тому же Максимилиан часто прислушивался к никуда не годным советам. А тем временем Бенито Хуарес руководил мятежным правительством из города Чиуауа. Среди прочих легитимным его в 1865 году признало правительство США. Наполеон Третий, испытывая все нарастающее давление как на международной арене, так и внутри страны, начал шантажировать мексиканского императора тем, что выведет свои войска из Мексики и оставит его один на один с бунтовщиками.
Чем хуже становилась ситуация, тем более шатким казалось психическое здоровье Шарлотты. Сначала молодая императрица проявила интерес к своим обязанностям. Она совершила поездку по полуострову Юкатан, организовала благотворительные базары, но к началу 1866 года ее энтузиазм окончательно угас. Шарлотта возненавидела Мехико, считая этот город ужасно грязным, мерзким и опасным. У женщины начались страшные головные боли. Черная депрессия, в которую Шарлотта погрузилась после смерти отца, никогда ее больше не оставляла. Муж не хотел ее как женщину. Надежд родить ребенка почти не оставалось. Мексиканцы сплетничали о том, что их императрица бесплодна. В то же время ей донесли, что жена садовника беременна от ее мужа. Максимилиан умудрился заделать ей малыша во время своего отступления от Куэрнавака.
Шарлотте исполнилось двадцать шесть лет. Она начинает писать мужу все более бессвязные по своему содержанию письма. Видно, что женщина находится на грани нервного срыва. «Думаю, тебе стоит наградить (королеву) Викторию орденом. Она наградит тебя орденом Подвязки. В чистилище Господь смилостивится над нашими душами. Мне кажется, будет снег».
Но когда Наполеон Третий приказал прекратить оказывать императору Максимилиану военную и материальную помощь, а потом потребовал от последнего отречения от престола, Шарлотта очнулась и принялась защищать свой трон. В августе 1866 года она в одиночку отправилась в Европу, желая лично встретиться с французским императором.
Даже до отплытия в Европу психологическое здоровье императрицы вызывало опасения, а взваленный на плечи груз ответственности окончательно его подорвал. Как вспоминают очевидцы, Шарлотта выглядела худой и изможденной, совсем не похожей на молодую, серьезную эрцгерцогиню, какой покинула Европу всего три года назад.
Встреча с Наполеоном Третьим происходила за закрытыми дверями. Впоследствии Шарлотта обвинила хозяина в том, что тот пытался ее отравить. Вторая встреча прошла еще хуже. Императрице Евгении, жене Наполеона Третьего, пришлось притвориться, будто она падает в обморок, лишь бы остановить поток жалоб на несправедливости, чинимые в Мексике, и на невыполненные обещания, которые прежде давала Максимилиану Франция. Шарлотта окончательно сошла с ума. Кажется, не последнюю роль в ее безумии сыграла неспособность переубедить французского императора в целесообразности дальнейшей поддержки Максимилиана. Она решила, что двуличный Наполеон Третий – воплощение дьявола, пожелавшего погубить ее и ее мужа. Женщина была одержима идеей фикс: убийцы императора хотят отравить ее пищу и питье.
Путешествуя по Европе, Шарлотта всюду заявляла, что ее отец, мать и принц Альберт были отравлены. Даже сейчас, утверждала императрица, подлые отравители пытаются ее убить. По вечерам она питалась лишь апельсинами и орехами, предварительно внимательно изучив кожуру и скорлупу на предмет их цельности. Всюду ей виделись шпионы. Путешествуя по Италии, Шарлотта решила, что крестьянин в поле – убийца, подосланный Наполеоном. Шарманщик на улицах Больцáно был еще одним убийцей. Свита, которая последовала за императрицей из Мексики, стала объектом ее подозрения и недоверия. Периоды относительной ясности рассудка становились все короче и реже.