Служение Долгорукова, его восхождение к властным вершинам при Алексее Михайловиче имело схожие черты с тем, как это складывалось у других бояр, кому довелось находиться у истоков нового царствования. Ему было доверено приводить к присяге на верность восходящему самодержцу княжеский двор, боярство, население Москвы и окраинных воеводств. Когда встал вопрос о коренной реформе национального законодательства, в ходе подготовки Соборного уложения Долгоруков руководил Ответной палатой, куда стекались предложения с мест. В ней заседали выборные от дворянства, помещиков, торговых кругов. Приказу предстояло составить сводную челобитную, где затрагивались застарелые, наиболее болезненные вопросы землевладения и землепользования, где ключевое место занял вопрос о землепашцах. Уже тогда за Долгоруковым закрепилась репутация мыслящего, изворотливого, жесткого царедворца, который неуклонно добивался поставленных целей, не останавливаясь перед выбором средств. Не случайно он одно время возглавлял Сыскной приказ.
Долгоруков не однажды был задействован и в «горячих точках», предводительствуя в ходе военных действий против Речи Посполитой и Швеции. В победах над поляками под Вильно (1659) и Могилевом (1661) ему сопутствовали удача и успех. При этом немалую роль играла его способность предвидеть ход событий, действовать на опережение, разгадывая планы противника. Однако способность «стоять упорно выше всех товарищей своих», которой отличался Долгоруков в военных предприятиях, не всегда шла на пользу во внутренних делах. Проводимые под его началом рекрутские наборы среди казачьего населения на Дону сопровождались крутыми мерами против дезертиров и уклонистов. В ходе одного из таких рейдов был схвачен и казнен один из предводителей казаков, Семен Разин, брат будущего крестьянского вождя Степана Разина. У Степана это трагическое событие, как утверждают источники, разбудило неукротимую жажду мщения, подвигло донского казака на «бунташный» путь сопротивления власти.
О том, как проявил себя Долгоруков на дипломатическом поприще, свидетельствует сам царь Алексей Михайлович. В наиболее сложный период переговоров с польской стороной в Андрусове самодержец писал ему: «Будучи ты на посольских съездах, слуга нам, великому государю, радел от чистого сердца, о нашем деле говорил и стоял упорно свыше всех товарищей своих. Эта твоя служба и радение ведомы от прислышников ваших, а также и товарищ твой, Афанасий Лаврентьевич Ордин-Нащокин, про твою службу и радение нам извещал. Мы за это тебе жалуем, милостиво похваляем; а теперь указали тебе быть полковым воеводою, и ты бы польскими и литовскими людьми промысел чинил бы, в которых местах пристойно по-домашнему»[36].
Диктат, давление на партнеров с позиции силы лишь заводили в тупик переговорный процесс. Здесь Долгоруков оказывался все более и более «не на месте». Неутоленная ненависть к врагу, жажда мести прорывались наружу, выплескивались в ходе переговоров. «Милостиво похваляя» Долгорукова, царь, тщательно подбирая слова, отстранил его от дальнейшего ведения дел с поляками. Разлад внутри русской делегации на переговорах, нежелание идти на компромисс, ультиматумы, угрозы, которые выставляли Одоевский и Долгоруков, осложняли диалог с поляками, отодвигали возможность мирного урегулирования. В итоге завершить переговорный процесс и добиваться подписания мира было поручено Ордину-Нащокину, который и довел дело до конца.
В ходе подавления восстания Степана Разина Долгоруков получил все возможные полномочия, когда повстанческое движение достигло своего апогея, охватив значительную часть Придонья и Среднего Поволжья. Продвигаясь в сторону Москвы, отряды Разина постоянно пополняли свои ряды, были хорошо вооружены, вдохновлены победным опытом. К борьбе с ними Долгоруков привлек регулярные войска, покинувшие театр военных действий на Украине. Однако это не прибавило результативности действиям командования. Испытанные методы ведения войны, какие использовались в ходе боевых действий против Речи Посполитой и Швеции, здесь, в войне гражданской, полупартизанской, оказались малоэффективны. Единого фронта как такового не существовало. Атаки разинских отрядов отличались внезапностью, были непредсказуемы. «Бунташное» войско располагало флотилией маневренных речных судов, что обеспечивало ему преимущество в прибрежье Дона, Волги, их притоков. Успеху разинцев немало способствовала поддержка населения, пополнявшего мятежные ряды.