В итальянские годы Байрон создал несколько талантливых произведений. Только гений и человек потрясающей работоспособности мог столько написать за столь короткий срок в условиях такой бурной жизни, среди смертей, заговоров, арестов. В Италии были написаны четвертая песнь «Чайльд Гарольда» (1817), множество сатир, среди которых особенно выделяются «Видение суда» (1822) и «Бронзовый век» (1823), шутливая поэма «Беппо» (1818) и несколько драматических произведений. Драмы «Марино Фальеро», «Двое Фоскари» были посвящены историческому прошлому Италии и, в сущности, адресованы современным карбонариям, учили их сближению с народом, конспирации. Однако наибольшим мастерством отмечены две философские драмы на библейский сюжет, которые сам Байрон назвал мистериями, — «Каин» (1821) и «Небо и земля» (1822). В тот же период был начат и наполовину написан роман в стихах «Дон Жуан».
Главным героем драмы «Каин» Байрон сделал библейского братоубийцу Каина; но под пером поэта этот образ приобрел новые черты. Это пламенная и благородная натура, человек, жаждущий добра и не понимающий, зачем создателю вселенной нужны смерть и зло. Его другом становится Люцифер, ангел, низвергнутый богом. Под влиянием бесед с Люцифером Каин становится богоборцем. Но бог жестоко мстит ему, столкнув в споре с кротким, благочестивым братом Авелем. Каин нечаянно убивает Авеля и приходит в ужас от содеянного. Это событие как бы спровоцировано богом. Почти не отступая от библейской легенды, Байрон показывает, каким жестоким был библейский бог, и этим отрицает его существование. Та же мысль положена и в основу драмы «Небо и земля», где воспроизведена картина потопа, бессмысленной гибели людей.
Антирелигиозное и бунтарское содержание «Каина» вызвало яростные нападки реакционных кругов как в Англии, так и в Италии. Между тем Байрон посвятил эту драму Вальтеру Скотту, и добродушный, далекий от бунтарства В. Скотт согласился принять это посвящение. Его тут же стали называть «респектабельным крестным отцом дьявольского отродья». За Байроном и Шелли упрочилась в Англии репутация «сатанинских поэтов».
Стихотворный роман «Дон Жуан» был новым шагом вперед в развитии литературного процесса. Это было произведение нового жанра (романов в стихах до этого не писали), необычайно широко, панорамно отображающее жизнь Европы второй половины XVIII века (Байрон хотел закончить эту свою книгу событиями французской революции). Наконец, это было полное переосмысление традиционного образа Дон Жуана, заимствованного из старинных испанских легенд и предшествующей литературы. Дон Жуан в романе Байрона очень юный и мягкий по натуре человек. Он не преследует женщин, скорее они преследуют его. Но он способен и на большую любовь, и на высокую моральную стойкость. Перед нами попытка создания реалистического образа во всей его внешней «обыденности» и в то же время во всей его сложности и многогранности. В реалистическом духе, в юмористических и сатирических тонах даны сцены воспитания Жуана его деспотичной матерью и первого увлечения Жуана замужней дамой — донной Юлией. В исторической части романа — в картинах пребывания Жуана под стенами турецкой крепости Измаил, его встреч с Суворовым, жестоких боев — также сильны реалистические черты и тенденции. В эпизодах морской бури, кораблекрушения, страданий путешественников на плоту мрачная романтическая традиция переплетается с беспощадным реализмом. А история любви Дон Жуана и прекрасной Гаидэ, дочери пирата, написана в духе романтизма, напоминает страницы восточных поэм. Построение романа в виде цикла приключений, в виде ряда эпизодов, в которых участвует герой, не является новаторским: оно напоминает романы XVIII века, которые назывались авантюрными или романами о путешествиях.
Что только не происходит с Дон Жуаном! Он вынужден бежать из родной Испании от преследований разъяренного соперника (причем он так молод, что мать отправляет с ним воспитателя); он становится жертвой кораблекрушения и голода, выброшен волнами на скалистый берег, подобран красавицей, живущей в пещере (дочерью пирата), становится ее возлюбленным, схвачен ее отцом и продан в рабство в Турцию; его переодевают женщиной и покупают в качестве «служанки» в гарем султана; он отвергает любовь гордой Гюльбеи, главной жены султана, приговорен к смерти, но успевает бежать под стены осажденного Измаила вместе с офицером-англичанином; верно служит Суворову, сражается в русских войсках, а после победы отправлен с депешей к Екатерине II и вскоре становится ее фаворитом; ему угрожает гнев всесильного Потемкина, его могут отравить, и, жалея его, Екатерина отправляет его с дипломатическим поручением в Англию. На приключениях Дон Жуана в замках английской аристократии и обрывается роман.
Кипучая авантюрная действительность XVIII века прекрасно показана Байроном; сделана попытка (не без влияния Вальтера Скотта) создать исторический роман в стихах; переброшен мост к реализму. Но роман остается в основном приключенческим, а романтическое и реалистическое переплетаются в нем весьма причудливо. Только один поэт создал подлинно реалистический роман в стихах, роман, где не было острой фабулы, где все решали живые и сложные человеческие характеры, — Пушкин. И создал он «Евгения Онегина» через пять лет после гениальной попытки Байрона.
В середине 1823 года Байрон получил приглашение принять участие в национально-освободительной борьбе Греции против турецкого владычества; снарядив и вооружив два корабля, он в конце этого же года прибыл в греческий город Миссолунги, один из центров борьбы.
Еще в юности Байрон страстно призывал греков к восстанию в стихах и поэме «Чайльд Гарольд». Он напоминал им о громкой славе предков, советовал не ожидать помощи от Англии, Франции или России, а взять дело освобождения в свои руки. Не удивительно, что имя Байрона было необычайно популярно в Греции, а его поэзия сыграла значительную роль в развитии патриотического движения. Восстание Александра Ипсиланти в 1821 году привлекло всеобщее внимание к Греции, взволновало и Байрона; но оно было подавлено, а в 1822 году турецкий адмирал устроил чудовищную резню на острове Хиосе, уничтожив там все греческое население. Это вызвало новый взрыв всеобщего возмущения, в Греции запылала освободительная война. Множество добровольцев из разных стран (главным образом из России) поспешило на помощь восставшим. Однако греческому восстанию вредили разногласия его вождей. Борющаяся Греция была разделена на три части, которые действовали независимо друг от друга. В такой обстановке один из вождей восстания, Александр Маврокордато, решил обратиться к Байрону с просьбой принять участие в борьбе. Это был правильный шаг, так как имя Байрона было дорого всем грекам и могло способствовать их объединению. В Миссолунги Байрон возглавил один из боевых отрядов, но о нем уже говорили как о будущем главнокомандующем греческими силами. Со свойственной ему энергией он отдался борьбе и оказался незаурядным организатором, умеющим преодолевать раздоры и косность, воодушевлять людей своим примером.
В Греции поэт создал несколько прекрасных воинственных стихотворений, зовущих к борьбе, — «Песнь к сулиотам», «Из дневника в Кефалонии» и др. Но в одном из них — «В день моего тридцатишестилетия» — звучит грустное предчувствие близкой смерти. Оно объясняется тем, что Байрон был болен тяжелой формой лихорадки. В болотах, окружающих Миссолунги, где ему приходилось проводить много времени, обучая повстанцев, она усилилась. Приступы становились все чаще и тяжелее. Испуганные соратники просили Байрона уехать, покинуть лагерь и опасные для здоровья места, но он не согласился. Байрон выбрал путь героической гибели. Об этом он и пишет в день своего 36-летия.