Тады Альгерд зноў дамогся аднаўлення на падуладных яму рускіх землях асобнай мітраполіі. Са згоды патрыярха Раман зрабіўся мітрапалітам літоўскім з рэзідэнцыяй у Ноўгародку. У яго падпарадкаванне перайшлі Полацкае, Тураўскае епіскапствы, а пазней да іх былі далучаны Уладзімірскае, Луцкае, Холмскае, Галіцкае і Перамышльскае ў Малой Русі. Паміж двума мітрапалітамі (а фактычна паміж Літвой і Масквой, што стаялі за іх спінамі) адбылася барацьба за кантроль над Паўднёвай Руссю. У 1356 годзе патрыярх пацвердзіў, што Аляксей з'яўляецца мітрапалітам кіеўскім і ўладзімірскім (гэта значыць Кіеў заставаўся па-за кантролем Рамана). Аднак ноўгародскі мітрапаліт не прызнаў рашэнне патрыярха і абвясціў сябе таксама мітрапалітам кіеўскім. У 1358 годзе, калі Аляксей рызыкнуў прыехаць у Кіеў, ён быў там захоплены прыхільнікамі Альгерда і кінуты ў вязніцу, дзе прасядзеў каля двух гадоў. Гэтыя падзеі сведчылі не толькі пра царкоўнае, але і пра палітычнае падпарадкаванне Паўднёвай Русі Вялікаму княству Літоўскаму. Праўда, пасля смерці Рамана (каля 1361 года) адзінства мітраполіі аднавілася. У 1364 годзе ў Канстанцінопалі падрыхтавалі (напэўна, пад націскам Аляксея) праект акта аб захаванні адзінства рускай мітраполіі "на ўсе наступныя гады", але ён не быў прыняты — патрыярх жадаў пакінуць за сабой свабоду манеўра ў рускіх справах.
Тым часам націск Літвы адчулі на сабе Смаленскае і Бранскае княствы, якія і раней бывалі часам звязаны з ёю даволі цесна. У 1355 годзе ў адным з шасці буйных смаленскіх цэнтраў, горадзе Белай з'явіўся літоўскі намеснік. У наступным годзе ў Бранску памёр князь Васіль (магчыма, сын былога ўладара Дзмітрыя), які незадоўга да таго прыбыў туды з ханскім ярлыком. Выкарыстоўваючы наступіўшую затым у Бранску замятню і мала зважаючы на Арду, Альгерд уладкаваў у горадзе свайго другога сына Дзмітрыя. У тым жа 1356 годзе і ў Ржэве з дапамогай Літвы асталяваўся яе стаўленік, князь-ізгой з Яраслаўскага княства, які, праўда, праз два гады быў выбіты адтуль. А ў 1359 годзе, пасля смерці былога літоўскага саюзніка Івана Смаленскага, Альгерд адхапіў ад Смаленскага княства ледзь не палову — усё Пасожжа з Мсціславам і, як можна меркаваць, з Прапошаскам, Паповай Гарой, Мглінам, Дрокавам. Такім чынам ізаляванае раней ад літоўскай тэрыторыі Бранскае княства непасрэдна злучылася з ёй. Лёс Мсціслава падзяліў затым і Таропец.
У 1358 годзе Альгерд адкрыта абвяшчае сваю палітычную праграму, заявіўшы паслам германскага імператара, што "ўся Русь павінна належаць Літве". Хутка ён пасягне і на непасрэдныя ўладанні Залатой Арды, ахопленай жорсткім палітычным крызісам (там пасля смерці Бердзібека з вясны 1359 да 1363 года змянілася дзесяць ханаў, прычым Арда раскалолася па Волзе на дзве варожыя адна другой паловы). У гэты момант Альгерд уладкоўвае сваіх сыноў Уладзіміра і Канстанціна ў былых ардынскіх правінцыях ("цьмах") — Кіеўскай і Чарнігаўскай землях. На жаль, падрабязнасці гэтай істотнай пздзеі дакладна невядомыя. Пазней Кіеўская зямля рэгулярна аднаўляла з вялікімі князямі літоўскімі такі ж самы федэратыўны дагавор, як Полацк і Віцебск, што дае падставу адносіць пачатак гэтай практыкі менавіта да праўлення Уладзіміра Альгердавіча. Тое ж, напэўна, адбылося і ў Чарнігаве. Такое далучэнне істотна адрознівалася ад далучэння Менскага і Свіслацкага княстваў. Мясцовыя воласці і гарады (Мазыр, Оўруч, Чарнобыль, Жытомір, Канеў, магчыма, Пераяслаў у Кіеўскай зямлі, Рэчыца, Любеч, Гомель, Старадуб, Ноўгарад-Северскі, Пуціўль, Глухаў, Курск — у Чарнігаўскай) атрымлівалі намеснікаў па-ранейшаму з Кіева і Чарнігава, якім плацілі і падаткі. Гэтая вялізная, але слаба заселеная з паслябатыевых часоў тэрыторыя павялічыла плошчу Вялікага княства адразу прыкладна на трэць, хоць яе сувязі з Вільнам былі даволі слабымі, фактычна трымаліся на асабістым пагадненні Уладзіміра і Канстанціна са сваім бацькам. Нешта падобнае адбывалася і з меншым па памерах Бранскім княствам Дзмітрыя Альгердавіча. На якіх умовах далучыўся Мсціслаў — сказаць цяжка.
У 1363 годзе Альгерд зрабіў яшчэ адзін паход — супраць татарскіх царэвічаў, што ўладкаваліся на Падоллі і адкалоліся ад Арды. У бітве пры Сініх Водах (як мяркуецца — на рэчцы Сінюсе, прытоку Паўднёвага Буга) войска трох царэвічаў было разбіта, што дазволіла Альгерду далучыць і Падолле да сваіх уладанняў, а адначасова дапамагло і маладой Малдаўскай дзяржаве замацаваць сваю незалежнасць. Бадай упершыню з часоў Бурундая ў прычарнаморскіх стэпах панавала не татарская, а руска-літоўская конніца. З зямель былой Кіеўскай Русі практычна ўся паўднёва-заходняя палова ўвайшла ў склад Вялікага княства Літоўскага.