По свидетельству св. Григория Богослова, в учении о Духе Святом «Афанасий первый и один или с весьма немногими дерзнул стать за истину ясно и открыто, на письме исповедав единое Божество и единую сущность Трех…» И действительно, учение о Святом Духе раскрыто у св. Афанасия с исключительной четкостью и силой. Он исходит из понятия о полноте и совершенном единстве Святой Троицы — «вся Троица есть единый Бог.» Дух Святой есть начало обновления и освящения, Дух жизни и Дух Святыни, Помазание и Печать (3: 34–35). Ради Духа мы все именуемся причастниками Божиими (3: 36). И если бы Дух Святой был тварью, то нам невозможно было бы приобщиться Бога: «Сочетовались бы мы с тварью и соделывались бы чуждыми божественного естества, как нимало его не причастные» (3: 36). Действительность обожения свидетельствует о божественности Духа: «Если Дух творит богами, то нет сомнения, что естество Его есть естество Божие» (3: 36). Дух Святый исходит (экпорэуэтэ) от Отца. Исхождение также обусловлено природой Божества.
Дух принадлежит Сыну, являясь Его «собственным». «Сын не делается причастником Духа, чтобы чрез это быть Ему в Отце. Не Он приемлет Духа, а паче Сам подает Его всем, и не Дух сочетавает Сына с Отцем, но паче Дух приемлет от Слова… А мы без Духа чужды Богу и далеки от Него, причастием же Духа сочетаваемся с Божеством» (Пр. ар., III, 24). Выражение «а паче Сам подает Его всем» иногда принимается как аргумент в пользу Филиоквэ. Мысль Святителя всегда сосредоточена на идее спасения человека. Спасение принес Воплотившийся Христос, и Он же посылает нам Святого Духа, через Которого мы приобщаемся божественной жизни.
Отличие исхождения от рождения остается тайной, но поскольку исхождение необходимо связано с природой Божества, Святой Дух имеет полное равенство со Отцем и Сыном. (О Святом Духе см. в 1, 3 и 4 посланиях к Серапиону).
Взаимоотношение Лиц Святой Троицы св. Афанасий представляет под образом Их проникновения друг другом. Отец находится в Сыне, как в Своем образе, и Сын в Духе, как в Своем, и наоборот, — Святой Дух пребывает в Сыне, и Сын в Отце, равно как и еще — Отец в Духе и Дух в Отце. (Ср. 2: 424–425; 3: 23, 66,67).
Отношение Второго и Третьего Лица Святой Троицы к Богу Отцу св. Афанасий выражает термином «омоусиос» (единосущный). «Омос» — (общий) — означает совместное обладание каким-нибудь предметом; «усиа» (сущность) — св. Афанасий употребляет в смысле конкретного единичного бытия, действительно существующего. Бог как существо простое, неделимое и единственное и есть сущность. В таком понимании термин «омоусиос» обозначает совместное участие в едином бытии трех Лиц — Отца, Сына и Святого Духа. Каждый из Них обладает не частью Божественного бытия, а всем Божеством, чем утверждается Их полное равенство.
Воплощение, земная жизнь, смерть и воскресение Христа принесли миру спасение. Отрицая единосущие Христа Отцу, арианство угрожало искажением самой сущности христианской веры: люди нуждаются в спасении, но спасение возможно только от Бога, поэтому Христос есть и Человек и Бог. И поэтому-то св. Афанасия не смущало введение нового термина «омоусиос», непривычного для многих богословов.
Идея единства Отца и Сына выражена в терминологии св. Афанасия со всею ясностью. Но он не имел устойчивых терминов для обозначения раздельности Лиц Святой Троицы.
Термин «ипостасис» св. Афанасий употребляет в том же смысле, в каком и «усиа», отождествляя тот и другой. «Ипостасис — усия эстин», — говорит он. Или: «Сын от сущности Отчей и не от иной ипостаси.»
Изложенное учение св. Афанасия о Святой Троице кратко можно выразить его словами: «Итак, есть святая и совершенная Троица, познаваемая во Отце и Сыне и Святом Духе, не имеющая ничего чуждого или приданного извне, не из Зиждителя и твари составляемая, но всецело творящая и зиждительная. Она подобна самой Себе, нераздельна по естеству, и едино Ее действо. Ибо Отец творит все Словом в Духе Святом. Так соблюдается единство Святой Троицы. Так проповедуется в Церкви един Бог, Иже над всеми и чрез всех и во всех (Еф. 4,6), — над всеми, как Отец, начало и источник, чрез всех — Словом, во всех же — в Духе Святом. Троица же не по имени только и образу выражения, но и в самой истинности и существенности есть Троица, ибо как Отец есть Сый, так Сый есть и над всеми Бог — Слово Его и Дух Святой не чужд бытия, но истинно существует и пребывает. И вселенская Церковь ничего не убавляет из сего мудрствования… и не примышляет ничего большего, чтобы не вринуться в языческое многобожие» (I к Серапиону, 28, — 3: 41–42. Ср. I: 275).